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凹凸棒粘土(简称凹土)是苏皖地区特色矿产资源,储量丰富且价格低廉。本论文以提高凹土对二氧化碳(CO2)吸附容量和选择性为目的,开展氨基功能化凹土吸附材料的制备研究。系统考察了凹土以及氨基功能化凹土吸附材料对CO2和N2的平衡吸附性能,以及对混合气体He/CO2/N2的分离性能。主要研究内容包括以下三个部分: (1)通过容积法分别测定凹土在不同温度下对CO2和N2纯组分气体的吸附等温线,并对CO2和N2平衡吸附性能进行比较。结果表明,凹土对CO2和N2平衡吸附量随吸附压力增加而增大,但随吸附湿度升高而降低。从能耗和吸附容量综合来考虑,选择25℃为最佳吸附温度。在相同温度和压力下,凹土对CO2吸附容量大于N2的吸附容量,且对两种气体的吸附性能差异较大,在25℃和0.1 MPa下,凹土对CO2与N2的平衡吸附量比值达到5。运用Virial法计算CO2和N2在凹土上的极限吸附热,结果分别为34.295kJ/mol和10.734kJ/mol,表明CO2易于被凹土吸附。利用Langmuir和Freundlich等温线方程对纯组分CO2和N2在凹土上的吸附平衡数据进行拟合。结果表明,Freundlich方程拟合吸附等温线效果要优于Langmuir方程。Freundlich方程拟合CO2和N2吸附数据得到的n值均大于1,为优惠吸附,属于单分子层吸附。随吸附温度升高,Freundlich方程拟合CO2和N2吸附数据得到的参数中k值逐渐减小,说明吸附容量越来越小,与吸附等温线规律一致。 (2)采用浸渍法将乙二胺(EAD)、二乙烯三胺(DETA)和三乙烯四胺(TETA)分别负载在凹土上,制得三种不同氨基改性吸附剂,分别简写为AE-0.03、AD-0.03和AT-0.03。用容积法分别测定25℃下CO2和N2在三种氨基改性吸附剂上的吸附等温线,并对CO2和N2吸附性能差异进行比较。结果表明,三种改性吸附剂的CO2/N2平衡吸附量比值较大,然而样品AT-0.03的平衡吸附量比值要高于其它两种吸附剂。在25℃和0.1MPa下,其CO2/N2平衡吸附量比值高达52。相同浸渍量下三种氨基改性吸附剂对CO2吸附容量随氨基数目增加而增大,对N2吸附量却减小,且AT-0.03对CO2吸附容量最大。此外,考察了AT-0.03在不同温度下对CO2吸附等温线的影响。结果表明,CO2吸附容量随温度升高先增大后减小。对于不同浸渍量的AT-n,吸附剂对CO2吸附容量和改性剂浸渍量有关,在0-0.07mol浸渍范围内,CO2吸附容量随氨基改性剂TETA浸渍量的增加而增大,且AT-0.07对CO2吸附效果最佳。 (3)运用单床变压吸附法测定混合气He/CO2/N2在凹土及AT-0.07上的动态吸附数据,考察了不同流量和压力下凹土及AT-0.07对CO2穿透曲线的影响。结果表明,凹土及AT-0.07随原料气流量增加,穿透时间缩短,穿透曲线变得陡峭。凹土及AT-0.07随吸附压力增加,CO2穿透曲线时间增长。吸附压力越高,即CO2分压越大,达到穿透点时间越长,表明吸附容量越大,结果与静态吸附平衡结果规律一致。AT-0.07随原料气流量增加,CO2/N2分离因子减小,然而凹土改性前后的CO2/N2分离因子变化不大。