高活性晶面二氧化钛薄膜表面修饰及其光催化降解微量有机物

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:popularmp3007008
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着微量有机污染物(MCs)在我国以及世界各地水源和室内空气中被频繁检出,MCs污染已成为全球性环境问题,亟需开发出经济高效的MCs净化材料。本论文为了克服MCs的传质阻力,在制备高活性晶面TiO2薄膜基础上,对其进行了纳米孔和Pt单原子修饰,探究了材料结构与光催化降解MCs活性的关系,从而研制高效的MCs光催化净化材料。同时设计制作了一款真空紫外光催化氧化(VUV-PCO)空气净化器,促进材料的实际应用。主要研究内容及成果如下:(1)采用一步水热法在制备高活性{001}晶面暴露TiO2薄膜的同时实现了材料的纳米孔修饰。考查了Ti片预处理、水热条件对TiO2晶面上纳米孔形成的影响,获得了制备的优化条件。基于TG/DTA-MS分析和水热反应后Ti片清洗及热处理影响结果,发现煅烧期间TiO2晶面残留的有机物和HF酸及其在煅烧过程中的转化和反应对于TiO2晶面上纳米孔的形成至关重要。(2)通过静态和动态实验,研究了纳米孔TiO2薄膜对水中低浓度止痛灵的紫外(UV)和真空紫外(VUV)光催化降解。发现当止痛灵浓度高于450 ppb时,纳米孔薄膜表现出比无孔及P25薄膜高得多的UV光催化活性,接近负载Pt颗粒薄膜的光催化活性。而当浓度降至100 ppb时,甚至表现出比负载Pt颗粒薄膜更高的活性。连续47天动态实验发现具有很好的长期稳定性。当浓度低至15 ppb停留时间只有1.8 min时,VUV光照下仍然显示出光催化活性。纳米孔对促进低浓度止痛灵传质、光生载流子分离和羟基自由基生成均具有重要作用。(3)研究了纳米孔修饰的TiO2薄膜对气相低浓度甲苯的光催化降解,发现低浓度(25 ppb)下光催化效果明显。设计制作了一款由纳米孔TiO2薄膜为光催化单元,Mn-Fe催化剂为臭氧去除单元的VUV-PCO空气净化器,在实际密封房间中,通过间歇和连续运行评价了同步去除VOCs和副产物O3的性能。表明该净化器能连续有效地同步去除室内空气中的苯系物、醛酮类污染物和副产物O3,且稳定性良好。(4)采用浸渍还原法对纳米孔TiO2薄膜进行了进一步Pt单原子修饰,发现H2PtCl6浓度是影响单原子分散的关键因素,HAADF-STEM和XAS表征证实了单原子分散。修饰后TiO2薄膜VUV光照下停留时间仅0.3 s,对空气中200 ppb甲苯去除率达到45.88%,远高于修饰前和负载Pt颗粒的材料,光催化效率是修饰前的5.94倍;停留时间仅0.5 min,对水中500和100 ppb止痛灵降解率分别达到94.52%和100%,为修饰前的1.90和2.07倍,能耗仅为修饰前的28%。水中和空气中稳定性均良好。单原子Pt作为催化反应的活性中心和电子捕获中心,与纳米孔和高活性晶面之间协同作用,大大促进了MCs的光催化降解。
其他文献
背景:胰腺导管腺癌作为恶性程度最高的肿瘤之一,正在成为人类健康的重大威胁,有研究者预测在2030年会上升至肿瘤相关死亡的第二位。然而,过去30年的生存率改善有限,1975年、1
钢筋混凝土桥梁开裂是一种较为普遍的现象,裂缝有很多种,不同类型的裂缝产生的原因也不同.砼结构的裂缝可以分为非荷载裂缝(材料自损、劣化)和荷载裂缝(外力裂缝)两种.分析砼
目的:分析训练伤导致爆震性耳聋的形成原因,并探讨对应的护理对策。方法以我院2013年05月至2015年11月间收治的33例军人训练伤引起的爆震性耳聋患者为主要观察对象,对其基线临床
本文从高校后勤社会化形成的甲、乙方管理模式着手,在分析甲、乙双方运作过程中所存在的矛盾的基础上,探讨了解决这些矛盾的方法.
基于近距离煤层自燃防治理论研究和现场实践,以氧浓度控制为核心,提出以多点监测自反馈注氮为主的上覆采空区煤自燃综合防控技术。采用理论分析和数值模拟研究了巷道顶板裂隙