柠檬酸法制备Ni2P/SBA-15催化剂及其加氢脱硫性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:aiming5968f
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各国日益严格的环境法规和日趋严重的原油重质化,使人们关注于探索高效加氢精制催化剂。磷化镍显示出优异的催化性能,被认为是新一代加氢脱硫催化剂。近年来,整体式催化剂由于床层压降低等特点受到越来越多的关注。   本文以柠檬酸络合-浸渍法制备Ni2P/SBA-15颗粒催化剂及Ni2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂,通过XRD、BET对催化剂进行结构表征,以二苯并噻吩的加氢脱硫模型反应考察了前躯体中CA/Ni、Ni2P负载量和P/Ni对催化剂结构和性能的影响。   以SBA-15为载体,采用柠檬法制备了不同CA/Ni(CA/Ni=0,0.5,1.0,1.5,2.0)、Ni2P负载量(w(Ni2P)=25%,30%,35%,40%,45%)、P/Ni(P/Ni=0.6,0.7,0.8,1.0)的CA-Ni2P/SBA-15颗粒式催化剂。所得样品均保留了介孔结构。采用柠檬酸法后,DBT转化率在320℃时比Ni2P/SBA-15催化剂提高了20%。当P/Ni=0.6时,活性相为Ni2P和Ni12P5的混合相;当P/Ni≥0.8时,活性相为Ni2P;当CA/Ni=1.0、w(Ni2P)=35%及P/Ni=0.8时催化剂具有最好的DBT加氢脱硫活性。   将CA-Ni2P/SBA-15前驱体涂敷在堇青石上,通过程序升温还原制得不同CA/Ni(CA/Ni=0,0.5,1.0,1.5)、Ni2P负载量(w(Ni2P)=25%,30%,35%,40%)、P/Ni(P/Ni=0.6,0.8,1.0,1.2)的CA-Ni2P/SBA-15/cord整体式催化剂。催化剂活性因为柠檬酸量、Ni2P负载量和P/Ni的增加而先升高后降低。温度的上升可以提高产物CHB的选择性,反应温度达到380℃后,加氢和直接脱硫机理都起着重要作用。
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