论文部分内容阅读
本文开展了对青藏高原自然环境中的有机氯农药(OCPs)观测的研究。选择珠峰地区(28°N,87°E,近5000ma.s.l.)开展大气OCPs的观测;利用取自慕士塔格冰川(75°E,38°N,6350ma.s.l.)长28.56m的冰芯(年度跨越:1976-2000年)分析其OCPs污染残留水平,建立历史残留趋势,反映过去源区的排放记录。并运用反向轨迹来解释观测的结果,初步探讨可能的污染物输送途径和来源区域。利用程序升温大体积进样、固相微萃取和离子阱串连质谱技术,针对目标OCPs优化了相应操作参数,建立了具有较高灵敏度的大气和冰芯中痕量OCPs分析方法,并测定了珠峰地区夏季大气和慕士塔格冰芯中OCPs含量。固相微萃取和串连质谱技术的联用使所需冰芯融水样品体积在35mL,成功实现小体积样品的痕量分析,每年的冰芯可以分作几份分析,提高了数据的时间分辨率。
研究结果表明:青藏高原的高海拔地区在现在和过去都不同程度地受到HCHs和DDTs等OCPs的污染,污染水平与其他高纬度高海拔地区相当。在珠峰地区大气气相中α-HCH、β-HCH、γ-HCH、HCB、heptachlor、α-Endosulfan、p,p-DDE、o,p-DDT和p,p-DDT的平均浓度分别为19.2、11.2、7.7、8.9、10.4、27.6、5.1、5.1和3.7pgm-3;慕士塔格冰芯中α-HCH、β-HCH、γ-HCH、δ-HCH和p,p-DDE、p,p-DDD、p,p-DDT、o,p-DDE、o,p-DDD、o,p-DDT浓度依次在0.34-5.63、0.91-4.15、0.57-2.94、0.55-0.81、1.12-5.14、1.37-2.00、0.50-2.03和0.32-2.19ngL-1的范围;∑HCH和∑DDT在冰芯中的最大年平均残留通量分别为2704和2765ngm-2。
在珠峰地区观测期间,OCPs在大气中的污染水平差异主要归因于不同的输送途径,反向轨迹的结果表明该地区大气中相对较高的OCPs污染主要受来自印度次大陆气流的影响,而来自西风带途经印度次大陆的长距离输送气团带给珠峰地区的OCPs污染较前者略轻。
慕士塔格冰芯记录反映的25年间HCHs和DDTs的年平均残留量在总体上随时间呈下降趋势,与HCHs和DDTs的全球使用和排放量趋势一致。通过与北极SnowDome冰川和阿尔卑斯山Lys冰川的观测结果比较发现,其OCPs历史残留量在同一水平,因此,高海拔冰川可以作为大气中OCPs的一个“汇”。再将本研究结果进一步对比于其他高海拔地区和北极地区的观测结果,提出一种假设:高海拔山地冰川更多地受其周边地区的区域性环境影响,是POPs全球输送过程中区域尺度的小“汇”。轨迹分析结果表明,慕士塔格地区全年主要受西风气流的影响,因此诸如中亚地区、中东地区、地中海地区以及欧洲等其他地区OCPs的使用会对慕士塔格地区冰芯中OCPs残留产生最主要的影响,后者OCPs残留水平的变化反映前者在OCPs使用上的历史变化。亚洲季风可能会通过影响西风气流的强弱以及间接的大气输送对该区OCPs的残留产生一定程度的影响。此外,基于本研究结果与其他高纬度高海拔地区观测结果的比较,表明HCHs较DDTs更易在全球大气中趋于平衡。