Lewis酸在众多重要的化学反应中表现出独特的催化活性。与均相Lewis酸相比，多相固体Lewis酸在发展可持续生产技术方面表现出众多优势，因而引起更广泛的关注。杂原子分子筛作为一类特殊的具有耐水特性的固体Lewis酸不仅在传统的石油和精细化工等领域表现出独特的催化性能，在新兴的生物质转化领域也具有广阔的应用前景。本文采用后合成方法制备了具有不同Lewis酸中心的Beta杂原子分子筛，并结合多种表征手段对骨架杂原子的引入机理进行了深入的研究。另一方面，为了解决受到微孔孔道结构的制约而导致大分子底物和转化生成的产物分子遭受扩散限制的问题，通过碱处理的方法向微孔分子筛的孔道结构中引入了晶内介孔，合成了具有多级孔结构的Beta杂原子分子筛。上述材料在液相选择性氧化和环氧化合物开环反应中表现出各自独特的催化性能。　　我们采用一种简单、易操作的两步后合成方法成功制备了Ti-Beta分子筛，并结合原位漫反射傅里叶变换红外、1H魔角旋转固体核磁共振、27Al魔角旋转固体核磁共振和29Si魔角旋转固体核磁共振等表征手段对Beta分子筛中骨架Ti物种的引入机理进行了详细的研究。结果表明，H-Beta分子筛经过酸处理后能够有效地脱除骨架中的Al原子形成缺陷位，干法浸渍过程中，有机金属前驱体与形成的缺陷位中的硅羟基作用进而引入骨架Ti物种。紫外可见和X射线光电子能谱的分析结果表明，引入的Ti物种主要是以孤立的四配位构型存在以分子筛骨架中。合成的Ti-Beta分子筛在以H2O2为氧化剂的2-环己烯-1-酮的氧化反应中表现出优异的催化活性和环氧选择性。详细考察了催化剂制备方法和反应条件对Ti-Beta分子筛催化性能的影响。　　受到上述合成方法的启发，我们提出了一种改进的两步后合成策略，以Sn(CH3)2Cl2为锡源，成功制备了小晶粒的Sn-Beta分子筛，Sn含量高达3.4 wt.％。119Sn魔角旋转固体核磁共振实验结果表明，干法浸渍引入的Sn物种主要是以骨架四配位的open构型存在，该构型为Sn-Beta分子筛的真正催化活性中心。在本章中，我们致力于开发一种高效催化环氧化合物水合制备1，2-二醇反应的催化剂，并首次将Sn-Beta分子筛用于该反应，表现出优异的催化活性和稳定性。我们对Sn-Beta分子筛中Sn物种的构型和影响其催化活性的因素进行了详细的探讨。　　结合使用酸处理、碱处理和干法浸渍的方法首次合成了具有多级孔（介孔）结构的Meso-Me-Beta分子筛（Me=Sn、Zr和Ti）。本章采用nsi/nAl=16.7的工业样H-Beta，在碱溶液处理前，先通过酸洗除去部分骨架Al原子，可以在不造成Beta分子筛结构坍塌的情况下，实现分子筛晶内介孔的形成。在引入金属活性物种前，多级孔的Beta分子筛再次进行酸处理以除去分子筛中剩余的Al原子。经过酸处理-碱处理-酸处理以及干法浸渍过程得到的Meso-Me-Beta分子筛具有高于常规Me-Beta分子筛的介孔体积和外比表面积，因而有利于减少底物分子的扩散阻力和增加抗积碳能力，使得Meso-Zr-Beta分子筛在环氧化合物胺解制备β-氨基醇的反应中表现出优越的催化活性和循环性能。