PVDF基复合陶瓷材料介电性能研究

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伴随着人类科学技术的进步,人们开始高度关注高介电聚合物基陶瓷复合材料。传统功能型的陶瓷材料尽管具备高介电常数和耐腐蚀的优势,但是仍有损耗高、成型温度高、易碎裂、加工成本高昂等这些缺点,使传统陶瓷材料在电子行业的发展和应用中受到了极大的阻碍。而尽管聚合物介电常数较低,然而聚合物自身具有优异的物理机械功能,低介电损耗以及低成本等优势。所以,聚合物基陶瓷复合材料作为当今信息功能材料在信息和微电子产业扮演了重要角色。最近研究表明,将高介电常数陶瓷与铁电聚合物PVDF复合,得到的PVDF基复合陶瓷材料有着广泛的应用前景。  本文通过传统的固相反应法制备Na0.35%Ba99.65%Ti99.65%Nb0.35%O3(NNBT)、BaFeO3-δ(BFO)、CaCu3Ti4O12-15wt%Ag(CCTO/Ag15)三种介电常数不同的高介电常数的陶瓷材料,以PVDF为基体,将陶瓷颗粒作为填料制备复合材料。复合材料由共混-热压法制备而成,研究了不同陶瓷材料对复合材料介电性能的影响,具体内容如下:  (1)一种最新开发的无铅铁电环保型材料Na0.35%Ba99.65%Ti99.65%Nb0.35%O3(NNBT)作为填料,采用聚偏氟乙烯(PVDF)合成陶瓷-聚合物复合材料。通过溶液混合和热压法制备具有不同体积分数的复合材料PVDF-xNNBT(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4和0.5)。在室温至250℃的温度范围和102至106Hz的频率范围内研究其介电性质,PVDF-xNNBT复合材料都显示出高介电常数(ε>100)和低损耗角正切(tanδ<5%),其中PVDF-0.5NNBT表现出最佳的介电性能,室温下,频率为1kHz,该复合材料介电常数为220,损耗角正切为0.037,并具有较好的频率和温度稳定性。界面所引起的界面弛豫被认为是PVDF-xNNBT复合材料具有优异介电性能的主要原因。  (2)通过固态反应制备了非化学计量的单相钡铁氧BaFeO3-δ(BFO)并对其介电性能进行了研究。结果表明BFO巨介电行为产生原因是由于电子在Fe3+和Fe4+离子之间的跳跃,所引起了极化子弛豫。然后将BFO陶瓷作为填料,以聚合物PVDF作为基体,采用溶液共混热压法制备不同质量分数的PVDF-xBFO复合材料(x=0.1-0.5)。实验结果表明,当BFO质量分数增加时,其介电性能随之增加。在PVDF-0.5BFO中发现最佳介电性能。频率为1kHz时,介电常数为86,损耗角正切为0.068。陶瓷材料BFO介电常数高于NNBT,但是复合材料PVDF-0.5BFO介电常数比PVDF-0.5NNBT要低,而且前者损耗也高于后者。  (3)CaCu3Ti4O12(CCTO)陶瓷由于在室温范围附近具有很高的介电常数(ε~105)和较好的温度稳定性而吸引了众多研究者的兴趣。据报道,Ag的加入能够降低CCTO烧结温度,同时可以改善其介电性能。所以我们通过传统的固相反应法制备CaCu3Ti4O12-15wt%Ag(CCTO/Ag15)陶瓷,然后将其作为填料加入到PVDF中,通过有机溶剂DMF进行溶液共混,热压成型,制备出不同质量分数的PVDF-xCCTO/Ag15(x=0.1-0.5)复合材料。结果表明,随着CCTO/Ag15质量分数增加,复合材料介电性能随之增加。由于PVDF的加入,使其复合材料的介电损耗远低于陶瓷材料。尽管CCTO介电常数很大,但是复合材料的性能没有前两种材料优异。
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