近年来,随着便携式、可弯曲、可穿戴和可折叠式的柔性电子器件的快速发展。开发一种可持续能源设备(如锂离子电池、超级电容器和太阳能电池等)以满足这些电子器件的动力需求变得非常重要和迫切。在各种储能器件中,柔性超级电容器因功率密度大、循环寿命长、充放电速度快和安全绿色等优点而有望成为柔性轻量化电子设备的一种有前途的动力源。然而,传统概念中,柔性超级电容器电极通过将活性材料压缩在柔性自支撑衬底或直接将活性材料涂覆在柔性衬底上实现其柔性,从而获得高储存容量。但在该复合体系中,受材料间界面接触面积小、结合力较弱的影响,活性材料在循环充放电过程中易发生团聚或脱落,从而大幅降低超级电容器的功率密度和能量密度,导致其在实际应用中仍面临很大的挑战。针对上述问题,本文以木质纳米纤维素为原料,利用其纳米尺寸、表面丰富的含氧官能团和柔软等性质,结合羧基化碳纳米管构建柔性衬底。基于界面相互作用的原理,设计一种能有效增强界面间结合力且结构合理、力学性能强、比电容高和循环稳定性好的柔性电极。制备了“纳米纤维素-羧基化碳纳米管-石墨/聚吡咯”和“纳米纤维素-羧基化碳纳米管-硫化铜-石墨/聚吡咯”柔性电极复合材料。结合循环伏安、恒电流充放电和电化学阻抗谱及SEM、TEM、FTIR、XPS等表征测试手段对合成的复合电极的电化学性能进行了深入的研究,具体研究内容及结论如下。1、通过对木浆和碳纳米管进行化学处理,制备了纳米纤维素和羧基化碳纳米管,两者按一定比例混合并进行超声处理,真空抽滤制得纳米纤维素/羧基化碳纳米管柔性衬底。通过涂覆方式在衬底表面涂覆适量的铅笔石墨,在氢键界面相互作用下,通过氧化聚合得到“纳米纤维素-羧基化碳纳米管-石墨/聚吡咯”柔性电极复合材料。结果表明:结果表明,该电极在平直、折叠和拉伸时不会断裂,展现出较强的力学性能,其拉伸强度达到28.90 M Pa。亲水性CNF与CNTs-COOH构筑的多孔结构增强了离子和电子的扩散路径。PGr的加入有效增加了柔性电极复合材料的导电路径,赋予其优良的导电性能。氧化聚合后得到的CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料的电导率达到5.403 S·cm-1。在1 mol·L-1 H2S04溶液中,0.5 A·g-1电流密度下,柔性电极复合材料具有521 F·g-1的高比电容量,且经过1500次充放电循环后,其电容保持率高达68%。基于柔性电极优良的力学性能、电化学性能和导电性能,CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy具备成为柔性储能器件电极材料的基本特性。2、利用纳米纤维素/羧基化碳纳米管作为柔性衬底,通过“离子吸附”方法在衬底表面沉积硫化铜纳米粒子,并在其表面涂覆适量的石墨层。最后采用氧化聚合方法在衬底表面成功包覆聚吡咯。结果表明:“纳米纤维素-羧基化碳纳米管-石墨-硫化铜/聚吡咯”柔性电极具有较强的导电性能和优异的力学性能,其电导率和拉伸强度分别达到18.80 S·cm-1和85.45MPa。石墨层、硫化铜和聚吡咯之间的相互协同作用显著提升了柔性电极的比电容量,在0.5 A·g-1电流密度和1 mol·L-1 H2SO4溶液条件下,该柔性电极具有775.5 F·g-1的高比电容量,且经过2000次充放电循环后,其电容保持率高达88%,展现出良好的电化学性能。