论文部分内容阅读
石墨烯(Graphene,GN)具有独特的理化性质,近年来,被越来越多地应用于水处理领域,但石墨烯表面反应活性位点少,表现为憎水性,应用受到限制。氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)作为石墨烯的衍生物,其表面存在大量的羟基、环氧基、羰基和羧基等含氧官能团,具有优异反应活性和亲水性的同时兼具石墨烯大比表面积的优点,在水处理领域,尤其在重金属的吸附处理方面表现出巨大的优势和良好的发展前景。结合日益突出的重金属污染问题,为进一步提高GO对重金属的吸附容量和改善吸附后的固液分离性能,将价格低廉、吸附性能和固液分离性能优良的凹凸棒(Attapulgite,ATP)通过水热反应嵌插至GO表面,合成氧化石墨烯/凹凸棒(GO-ATP)复合材料。通过吸附实验确定最佳的GO与ATP配比,利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X光电子能谱仪(XPS)等测试技术对复合材料进行化学结构和微观形态表征分析,考察溶液p H、接触时间、温度、Pb2+离子初始浓度及GO-ATP用量等因素对Pb2+吸附性能的影响,并通过吸附等温线、吸附动力学和吸附热力学对GO-ATP吸附水中Pb2+的吸附机理进行了分析和讨论。另外,进行了Pb2+与Cu2+、Cd2+、Zn2+、Ni2+多元重金属离子共存时的竞争吸附实验,探究GO-ATP对不同重金属离子的亲和性顺序。最后以不同浓度的HCl溶液为GO-ATP的再生剂,考察GO-ATP的再生性能和循环使用性能。实验结果如下:(1)同浓度的GO、GO-ATP和ATP对相同初始浓度的Pb2+具有不同的吸附去除率,三者对Pb2+的吸附去除率高低顺序为:GO-ATP>GO>ATP;当GO:ATP<1:2时,随着GO含量的增加,Pb2+的吸附去除率也越高,但当GO:ATP>1:2时,去除率趋于最大值,随着GO含量的增加,Pb2+的去除率增加缓慢。故后续研究选择GO与ATP的配比为1:2。(2)p H对GO-ATP吸附Pb2+的影响较大;在25℃,p H=5时,GO-ATP对Pb2+的最大吸附容量为322.5mg/L,表现出了优良的吸附性能;分离过程仅需以6000r/min低速离心分离,无需再采用过滤等特殊分离方法,表现出了较好的分离性能。(3)GO-ATP对Pb2+吸附的等温线更符合Langmuir等温模型,其动力学更符合准二级动力学模型,说明GO-ATP对Pb2+的吸附为均相的单分子层吸附,其吸附速率主要由化学吸附过程决定。GO-ATP对Pb2+吸附容量随着温度的升高而增大,ΔH和ΔS分别为16.137KJ/mol、69.566J·(mol·K)-1,在25℃、35℃、45℃时ΔG分别为-4.651KJ·mol-1、-5.115KJ·mol-1、-6.092KJ·mol-1,表明GO-ATP吸附Pb2+的过程是自发的、吸热反应。(4)竞争吸附实验表明,GO-ATP对这5种重金属离子的吸附选择性顺序为Pb2+>(5)解吸实验表明,0.5mol/L的HCl溶液解吸效果最好,GO-ATP重复6次吸附-解吸,吸附量仍能达到首次吸附量的74.8%,表现出良好的循环利用性能。综合上述实验结果表明,GO-ATP对Pb2+具有优先选择吸附性,且吸附容量相对较高、固液分离效果良好,具有可再生性、循环使用性能良好,在含铅废水处理的理论研究和实践应用方面均具有理论指导意义。