热重排膜和炭膜均为新型高性能的膜材料,具有比聚合物膜更优异的气体渗透选择性,远超Robeson上限。本文以芳香族聚酰亚胺（PI）为膜材料,热稳定性较高,孔径可调的金属有机骨架材料UiO-66做掺杂剂,采用原位掺杂的方式制备了UiO-66/PI混合基质膜,进一步低温热处理得到UiO-66/PI热重排混合基质膜,研究了掺杂剂含量,热重排恒温时间,热处理温度对UiO-66/PI热重排混合基质膜结构与性能的影响。并制备了UiO-66-NH₂、UiO-66-（COOH）₂两种MOFs,进一步制备官能化UiO-66/PI混合基质炭膜,研究UiO-66的官能化对炭膜结构与性能的影响。借助XRD、FF-SEM、FTIR等分析技术对MOFs以及膜的结构与性能进行了表征。得到如下结果:（1）晶化温度、晶化时间、调节剂种类和用量对UiO-66晶体的形貌和大小有很大的影响。晶化温度和晶化时间可以改变晶体的相对结晶度,调节剂的加入可以影响金属离子与配体的连接。调节剂为NH₄OH制备的晶体容易团聚,调节剂为HF制备的晶体形貌为棒状且尺寸不均一,而采用弱酸性冰醋酸（HAc）制备的晶体尺寸均一,随着HAc用量的逐渐增加,晶体结构转变为正八面体。当HAc添加量为0.6 ml时,制备的UiO-66晶体尺寸分布在150 nm左右,BET比表面积为1429 m³/g,热稳定性高达520℃。（2）原位掺杂方式将UiO-66纳米颗粒均匀分散于聚合物基质中。经热处理后,UiO-66仍可保持其晶体结构,同时进一步增大了聚合物基质的分子链间距离。UiO-66的引入同时提高了热重排膜的气体渗透系数和对CO₂/CH₄、CO₂/N₂的选择性。与未掺杂的膜相比,掺杂含量为3 wt.%的热重排混合基质膜的CO₂渗透系数可高达3316 Barrer,提高了1.74倍,同时CO₂/N₂和CO₂/CH₄的选择性分别由24.4和27.5提高到35.7和33.2。热处理恒温时间的延长可进一步提高膜的气体渗透通量,其中CO₂渗透系数最高可达11950 Barrer,对应CO₂/CH₄选择性为19。所制备的UiO-66/PI热重排混合基质膜对CO₂/CH₄和CO₂/N₂的分离性能超越了2008 Robeson上限。（3）原位掺杂官能化改性的UiO-66-NH₂和UiO-66-（COOH）₂制备了官能化UiO-66/PI混合基质炭膜。通过功能性基团-NH₂、-COOH热解析出丰富了混合基质炭膜极微孔结构体系,提高混合基质炭膜的气体分离性能。当炭化温度为550℃,添加量为3 wt%时,UiO-66-NH₂和UiO-66-（COOH）₂混合基质炭膜的CO₂气体通量高达16448、17551Barrer,CO₂/N₂和CO₂/CH₄的选择性高达33.4、38.8和31.4、34.1。在CO₂分离与捕集领域展现出较好的应用前景。