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活性炭负载的钌基催化剂作为第二代新型的氨合成催化剂,在提高氨合成反应活性,减少工业能耗方面表现出很好的效果。作为催化剂载体的活性炭材料体现出其他氧化物或者碳纳米管所没有的一些特性,如较好的机械强度和孔结构、较大的比表面积、稳定的化学性质。在此基础上,对活性炭的改性可以提高催化剂的活性和稳定性,在活性炭表面进行官能团的修饰是其中一种特别常见的方式。本文选择在活性炭表面原位引入氮元素和利用氮化炭为载体进行改性研究,探索了不同催化剂制备方法,以及不同前驱体对催化剂活性带来的影响,同时还研究载体对催化反应的作用。在对相关的载体和催化剂进行表征和分析中,主要的表征手段有XRD、EA、XPS、TEM、FT-IR、物理吸附、程序升温等方法。主要结论如下:在对氮掺杂活性炭的前驱体和掺杂温度的考察中,发现前驱体的含氮量和质量直接影响氮掺杂活性炭的掺杂量。焙烧温度对氮掺杂活性炭掺杂量影响较大,随着焙烧温度的升高,含氮基团会逐渐分解,氮掺杂量随之下降。其中,吡咯型氮和石墨型氮有较好热稳定性,而含氮基团占比最多的吡啶型氮会随着温度的上升逐渐分解或者转化为其他形式的氮。在氮元素引入活性炭表面之后拥有更多的缺陷位,负载钌的位点变少,钌粒径变大,促进了钌前驱体的低温还原。在800℃焙烧氮掺杂的活性炭为载体合成的钌基氨合成催化剂的出口浓度达到了 20.80%。用尿素作为氮源制备氮掺杂活性炭时,添加葡萄糖可增加氮掺杂量和石墨氮的占比,掺杂量和葡萄糖添加量成正比。以尿素:葡萄糖:活性炭为5:1:2时焙烧得到的载体石墨型炭接近40%,制备的催化剂活性可达22.93%。石墨型氮能提高周围的电子密度,给钌提供电子,促进N2的解离。掺氮会降低催化反应活化能,有利于反应速率提高。在制备g-C3N4载体时,利用尿素作为前驱体制备的样品比表面积较高,升高焙烧温度可以提高材料的比表面积。g-C3N4无论是在空气还是氮气气氛中均能保持良好的热稳定性,分解温度在550℃左右。在活性测试中,测试条件为5 MPa,400℃,10000 h-1时,氮化炭为载体的催化剂氨气出口浓度可达2.64%,表现出比氧化物更好的活性,其原因是氮化炭材料的碱性更强,表面含氮基团能提高载体材料的电子性能。但是氮化炭材料强度较差,随着压力的升高会分解成粉末,导致催化剂的失活。