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由于过渡金属碳化物具有贵金属的性质,已在脱硫、脱氮、异构化等反应中表现出优异的催化性能,但以传统的Al2O3、SiO2为载体在反应过程中活性组分易团聚,催化剂的稳定性较差。介孔分子筛SBA-16具有高的比表面和水热稳定性,如将碳化物负载于SBA-16上可避免上述问题,基于这样的目的,本文制备了不同碳化物含量的SBA-16介孔分子筛催化剂,并对其结构特征和加氢脱硫催化性能进行了研究。
以F127和P123为模板剂,TEOS为硅源,酸性条件下水热合成SBA-16介孔分子筛。并以SBA-16为载体,浸渍法制备了MoO3/SBA-16(Si/Mo=30~1.0),对其进行程序升温碳化得到相应的Mo2C/SBA-16催化剂。结果表明:所有样品均保持SBA-16典型的立方笼状介孔结构,具有良好的低温深度加氢脱硫活性。
又分别用浸渍法和水热晶化法制备了WO3_SBA-16(Si/W=40~7.5),经过程序升温碳化得到相应的WxC/SBA-16催化剂。结果表明:所有样品均保持SBA-16典型的立方笼状介孔结构,水热晶化法制得的样品更易保持SBA-16的结构特性和具有更好的加氢脱硫性能。水热晶化法制得的WxC/SBA-16样品,当Si/W=30~10时,碳化钨的物相为W2C;当Si/W=7.5时,碳化钨为W2C和WC的混合物相。
最后,水热合成WO3_SBA-16(Si/W=40~7.5)的基础上浸渍Mo制备含W、Mo氧化物的SBA-16(Si/Mo=30~7.5),经程序升温碳化得含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂。结果表明:所有样品均保持SBA-16典型的介孔结构,且Mo组分的引入显著提高了催化剂的加氢脱硫性能。