新型电絮凝技术对缺氧地下水As(Ⅲ)污染物的原位修复

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地下水具有稳定的生化特性,是重要的淡水资源。然而,在发展中国家,砷对地下水的污染严重威胁人类健康和生态系统受到了环保领域的重点关注。尽管传统的铁阳极电絮凝技术与曝气工艺的耦合可用于缺氧地下水As(III)的处理,但是该技术在可控性、长效性及经济性方面有待改进,且As(III)氧化、固体脱除机理仍需进一步完善。
  在传统电絮凝与曝气耦合工艺中,由于氧气在水中的溶解度有限导致氧气的利用率低,从而增加了其运行成本。针对上述问题,本论文首先研发了一种新型全波整流交流电絮凝反应体系,采用铁基材料和钛基IrO2/Ta2O5复合材料(MMO)作为反应电极分别用于产 Fe(II)离子和 O2,最终实现对缺氧地下水中剧毒性As(III)的氧化、固定脱除。实验结果表明最优操作条件为:电流为40 mA,铁棒和MMO的阳极工作时间比值(TFe-阳极/TMMO-阳极为)1:2,反应周期为24 s。在最优条件下,pH为8.0以及As(III)浓度为500μg/L的模拟地下水经过30 min电絮凝处理后砷的固定脱除效率达92%,总能耗为0.11 KW·h/m3。此外,溶液pH的增加对水体中砷的固定脱除具有促进作用,而水体中的 HCO3-和 PO43-等无机阴离子对砷的固定具有抑制作用。在该反应体系内,电解生成的Fe(II)与O2之间的氧化反应生成具有强氧化性的 Fe(IV)可有效将 As(III)氧化成毒性较小且更易于固定脱除的As(V),进而显著促进了砷在Fe(III)絮凝沉淀作用下的固定脱除。
  此外,在传统电絮凝过程中,牺牲电极与导线的接头处具有较高的腐蚀应力使其更易腐蚀,并且在直流电体系内牺牲电极易钝化导致电絮凝技术在长期运行过程中效率变低。针对上述问题,本论文又研发了一种全波整流交流无线电絮凝技术,采用铁基材料和 MMO材料分别作为双极性电极(BPEs)和驱动电极。通过对MMO驱动电极施加一定的电压,在MMO驱动电极阳极产生O2,同时诱导铁基BPEs阳极产生F(II)离子,实现对缺氧地下水中剧毒性As(III)的去除。通过对时间继电器的编程可实现电极极性转换有效减缓电极的钝化。实验结果表明,当采用3个铁基BPEs,且其与电场线的角度θ=0°时,在pH为8,电流为50 mA,每周期空白反应时间T空白=6 s的反应条件下,经20 min电絮凝处理,500μg/L的 As(III)被完全氧化,总砷固定脱除效率达98%,总能耗为0.11KW·h/m3。此外,在该反应体系内,pH、铁基BPEs个数以及每周期空白反应时间(T空白)的增加对水体中砷的固定脱除具有促进作用,而铁基 BPEs与电场线角度的增加对砷的固定具有抑制作用。在该反应体系内,电解生成的 Fe(II)离子与O2反应生成的具有强氧化性的 Fe(IV)是致使 As(III)氧化转化的主要氧化剂。此外,MMO驱动电极可以氧化少量的As(III)。
  总之,本论文的研究为解决传统电絮凝技术在氧化固定脱除缺氧地下水中As(III)所遇到的问题提供了理论基础,为电絮凝技术在地下水修复领域得以广泛应用提供了技术支持。
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