【摘 要】
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现代社会高速的经济发展带来了日益增长的能源需求,传统化石燃料由于其不可再生性,以及造成的环境污染已经不能满足人类未来发展需求,开发低成本、可持续和高效率的能源资源迫在眉睫。氢气由于具有较高的能量密度与环保性,在如今众多的新型能源中脱颖而出,成为化石燃料的理想替代品。电解水技术能够生产含碳量为零、可再生且纯度高的氢气,因此在可再生能源体系中发挥了重要作用。电解水过程中的阳极析氧反应由于复杂的四电子转
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现代社会高速的经济发展带来了日益增长的能源需求,传统化石燃料由于其不可再生性,以及造成的环境污染已经不能满足人类未来发展需求,开发低成本、可持续和高效率的能源资源迫在眉睫。氢气由于具有较高的能量密度与环保性,在如今众多的新型能源中脱颖而出,成为化石燃料的理想替代品。电解水技术能够生产含碳量为零、可再生且纯度高的氢气,因此在可再生能源体系中发挥了重要作用。电解水过程中的阳极析氧反应由于复杂的四电子转移机理而导致缓慢的反应动力学,成为制约电解水发展的瓶颈。为了提高析氧反应效率,需要开发高效析氧催化剂以降低反应能垒,而在电解水中表现优异的贵金属催化剂不仅储量低,价格高昂,而且在反应中稳定性差,因此寻找储量丰富、价格低廉、活性高且稳定耐用的非贵金属催化剂作为电极材料具有重大意义。本论文主要以过渡金属锰元素为中心设计多金属复合氧化物催化剂,利用调变原料比例控制催化剂的形貌和组成,并通过电化学测试研究了它们在析氧反应中的应用。主要研究内容如下:（1）通过一步水热法,在泡沫镍上合成了镍铁锰三元金属纳米片:Mn-Ni Fe2O4/NF,纳米片在泡沫镍上垂直交错排列,使其具有更高的比表面积,泡沫镍较高的导电性能及其与纳米片间的相互作用能够有效加速反应中的电荷转移,提高析氧效率。Mn-Ni Fe2O4/NF表现出比Ni Fe2O4/NF和Mn CO3/NF更优异的催化性能,在电流密度为100 m A cm-2时,其过电位仅为240 m V,Tafel斜率为78.9 m V dec-1,这与三种金属间的协同效应也密不可分。（2）通过简单水热法合成三维枝状结构的γ-Mn OOH前驱体,再经过Co2+离子在前驱体溶液中的还原-氧化过程,成功在前驱体上负载Co OOH纳米颗粒。调变Co/Mn摩尔比,得到最优性能的γ-Mn OOH/Co OOH-0.1（B-MCO-0.1）,在电流密度为10 m A cm-2时,其过电位仅为313 m V,Tafel斜率为87 m V dec-1,同时具有优异的稳定性。样品B-MCO-0.1中三维结构的γ-Mn OOH与粒径较小Co OOH纳米颗粒使催化剂具有较高的比表面积γ-Mn OOH与Co OOH之间强烈的固-固界面相互作用,为电子的快速传输提供了保障。
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