空心微珠负载TiO2光催化剂的制备与光催化性能研究

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光催化技术是一种新的环保技术,在治理与预防环境污染方面有着广阔的应用前景,特别是近年来,雾霾现象的频繁出现,把光催化技术治理环境推向了一个新的高潮。二氧化钛作为应用最广泛的半导体光催化剂,拥有资源丰富、化学性能稳定、光催化活性高、无毒无污染等优点,自然成为光催化治理环境的首选对象。纳米TiO2粉体很容易团聚,且在实际的应用过程中存在易流失、难回收再利用等缺点,而负载型TiO2光触媒材料能够有效的弥补以上缺陷,并能在一定程度上提高催化活性。  本文首先用溶胶-凝胶法(sol-gel)制备TiO2粉体,以H2SO4、 HC1和一水合柠檬酸作酸催化剂,采用单一变量法研究了酸催化剂的种类和用量、焙烧温度对样品结构和性能的影响,最终确定制备条件为:1.5mLH2SO4或盐酸作为酸催化剂,500℃煅烧2h。结果显示:H2SO4制备的样品粒度分布较均匀,粒径较小,催化活性普遍较高,在700℃高温处理2h后,仍保持锐钛矿相。一水合柠檬酸作酸催化剂,有利于TiO2金红石相的生成,适用于在较低温度下制备混晶型的产品。盐酸的量对TiO2的晶型有很大影响,盐酸的量较少时,制得的TiO2为锐钛矿相;当盐酸的量大于1.0mL时,制得的TiO2为锐钛矿相和金红石相混晶型,随着盐酸量的增加,金红石相含量增多,粒径增大;盐酸为1.5mL时制得的TiO2光催化性能最强。  以空心微珠为载体,制备了负载型催化剂,研究了载体类型、装载量、制备方法等对负载型催化剂光催化性能的影响,发现以漂珠作载体,装载量为1g每5mL钛源,采用sol-gel制备的TiO2/pz催化剂的催化性能最好。空心微珠作载体能够有效提高TiO2的催化活性,减少TiO2的使用量。负载型催化剂的光催化活性稳定,重复使用4次,催化活性没有明显下降。  为了研究元素掺杂改性对负载型光催化剂催化性能的影响,在本文中选用Fe、Ba元素对负载型光催化剂进行掺杂改性处理,结果显示,在负载型催化剂中掺杂Fe3+不能提高其在UV下的催化活性,可能原因是空心微珠基体中的铁元素经过煅烧处理后迁移到TiO2的晶格中,也成为掺杂元素,过量的铁元素掺入其中,成为电子-空穴的复合中心,降低了其在UV下的催化活性,但能提高其在可见光下的催化活性;而Ba2+的掺入不能使催化剂的催化活性提高,反而具有抑制作用。  此外,发现在H2O2的协同作用下,漂珠负载的TiO2催化剂在波长大于400nm的光下拥有很强的光催化活性;多次循环使用后,H2O2的协同作用依然存在。  
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