新型氨合成催化剂的制备及催化性能

来源 :福州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaoxie20092009
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本文分别以氧化铝、活性炭和复合氧化铁为载体,采用浸渍法制备一系列钌催化剂,利用元素分析、物理吸附、化学吸附和扫描电镜等表征方法,测定载体的组成、表面织构、催化剂的金属分布状况,探索了载体、助剂、制备条件等因素对钌催化剂性能的影响。主要研究结果如下: 在氧化铝为载体的钌系氨合成催化剂中,Ru的分散度不完全取决于载体的比表面,载体的比孔容、孔径分布对活性金属的分布起着重要作用。较大的比孔容、孔半径以及适当的比表面是改善金属分布状况的主要因素。提高还原温度能有效的除去催化剂表面的氯离子,从而提高催化剂的活性。采用氢气高温还原、氨水溶液和去离子水洗涤方法可有效除去来自于钌活性前身物的氯离子,减少助剂用量,提高氨合成活性。 在活性炭为载体的钌系氨合成催化剂中,高纯度和适中比表面的活性炭是制备高活性氨合成催化剂的必要条件。对于Ru-Ba/AC催化剂,随着钌负载量的增加,氨合成活性增加。对于双助剂体系,分步浸渍法比共浸渍法更有效。同时,以活性炭为载体的钌系氨合成催化剂的催化活性较高,但催化剂的热稳定性有待于进一步提高。 在复合氧化铁为载体的钌系氨合成催化剂中,碱金属化合物助剂的促进效果比碱土金属化合物好。以碱金属化合物为助剂时,氨合成活性随着助剂量的增加而呈增加趋势。同类助剂不同前体对钌催化剂活性的影响:钾助剂体系,KOH>KN03;钡助剂体系,Ba(N032>Ba(OH)2
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