多铁材料是同时具有铁磁、铁电等多个铁序的功能性材料,可以实现电场（磁场）对磁性（电极化）的直接交叉控制从而为电写磁读的存储技术带来革新式的发展,这可以提高存储密度的同时并有效的降低能量消耗。特别是当前随着信息技术的飞速发展以及对新型存储技术的迫切需求,如何构建新型多铁材料以及提高多铁材料的磁电耦合效应成为当前研究的重要方向之一。多铁材料主要分为第I类和第II类多铁材料。对于第I类多铁材料,其铁磁和铁电性分别由两个不同的部分来提供。其中,该类材料中单相多铁材料比较稀少并且磁电耦合效率不高。因此,人们将目光转向人工复合材料,比如铁磁/铁电异质结。在异质结体系中通过界面的电荷、自旋、轨道、晶格等方面的耦合进而实现电控磁性。因此,第I类多铁材料可以在数量庞大的材料库中选择优异的铁电和铁磁材料进行按需组合。然而由于磁性和铁电的起源不同,这类材料面临着磁电耦合较弱的缺点。另一方面,根据对称性可知,磁性材料的磁矩在晶格中的分布,即磁序的空间属性可以打破空间反演对称性,从而诱导铁电极化,我们将这类材料称为第II类多铁材料。由于这类材料的铁电性来自于磁性,人们只需要控制磁序就可以控制铁电极化。第II类多铁材料虽然具有强磁电耦合性,但通常需要螺旋磁序或者复杂的共线磁序,这意味着体系中需要有较强的磁阻挫行为,这在一定程度上严重降低了材料的工作温度。此外,该类材料的微观机制依赖于自旋轨道耦合,自旋晶格耦合等。这些机理通常较弱,因此诱导的铁电极化小,同样也限制了实际应用。总的来说,较小的极化值和较低的工作温度的局限性依然是当前第II类多铁材料在实际应用中面临的挑战。本文基于第I类和第II类多铁材料,通过第一性原理计算我们提出了实现磁电耦合的方法并阐明了相应的物理机制。一方面,本文基于第I类多铁材料以多铁异质结为平台实现了铁电极化对磁性和相关电子结构的调控,即在异质结体系实现了强磁电耦合效应。我们构建了BiFeO3/BaTiO3,CrOBr双层/In2Se3,α-RuCl3/CuInP2S6异质结,并研究了这些体系相关的物理性质,通过基底铁电极化的翻转实现了对磁性的调控。另外,体系的导电性、交换耦合参数、Dzyaloshinskii-Moriya（DM）相互作用、磁各向异性也随着极化的改变而实现非易失性的切换。对于上述三个体系的选取,我们充分利用了各自易于磁性调控的优势。具有较强极化的BaTiO3在钙钛矿氧化物异质结BiFeO3/BaTiO3中强有力的诱导出表面铁磁性,同时我们解释了该体系强磁电耦合效应的产生是由于BiFeO3和BaTiO3的极化竞争导致,并且表面层出现的铁磁性是由于Fe3+-O2--Fe3+超交换作用介导的反铁磁性转变为了Fe3+-O~2-Fe4+双交换作用介导的铁磁性。相比于界面铁磁,诱导的表面铁磁性更有利于磁性探测器件的应用。另外,随着对器件小型化的追求,我们构建了二维多铁异质结。其中,对于CrOBr双层/In2Se3异质结,我们充分利用双层CrOBr的层间弱耦合性对极化响应更加敏感的优势,实现了极化翻转对磁性的调控。其次,α-RuCl3/CuInP2S6异质结中的量子自旋液体材料α-RuCl3,其铁磁和反铁磁近似简并的特征使得α-RuCl3很容易受到极化的调制。同时当CuInP2S6的铁电极化指向α-RuCl3时,α-RuCl3将转变为垂直的铁磁材料。即极化的切换不仅实现了磁性的调控,同时实现了磁各向异性从易平面到易轴的的转变。易轴（垂直）方向的磁记录相比于面内记录可以提高数十倍的磁记录密度,并有利于数据的平稳记录和读取。另外,体系的居里温度可以通过铁电极化翻转从17 K大幅提高到89 K,这在一定程度上有利于功能器件的实际应用。我们成功在这些异质结体系中实现了电控磁性,也就是说既保持了各自的优势又很好的实现了强磁电耦合效应。另一方面,对于第II类多铁材料,本文以磁畴壁为平台通过阻挫的磁有序结构打破空间反演对称性从而在稀土正铁氧体AFeO3（A=Lu,Y,Gd）结构中实现了磁有序对电极化的调控,即磁控电性。同时,我们分析了该体系产生极化的微观起源。另外,我们发现在一定的畴壁密度下,稀土正铁氧体的A位离子半径对极化值的大小有重要的影响:A位离子半径越小,畴壁诱导的极化值会越大。有趣地是,对于具有最小半径的稀土正铁氧体LuFeO3,在最大的畴壁密度下极化值相比于之前报道的SmFeO3有了22.67%的提高。虽然继续提高磁致多铁的极化还任重而道远,但本文的磁控电性以及极化与半径的依赖关系为后续的实验设计提供了坚实的理论基础。我们基于这两类多铁体以异质结和畴壁为平台分别实现了电控磁和磁控电,即多铁材料的磁电耦合效应。多铁材料的磁电耦合效应为当今信息存储领域的关键技术之一,推动了低能耗、微型化、非易失性的多态存储的发展和应用,对未来非易失性存储器、传感器等微型电子器件的发展奠定了物理基础。