本论文发展了一个含时密度泛函理论完美线性标度算法,即在不牺牲计算精度的前提下,利用局域分子轨道表象下空占轨道对的空间局域性,将原本与体系大小成三次方的计算标度降到指前因子非常小的线性标度。该方法能处理包含任何化学键的大分子体系的所有类型的激发态(包括局域、离域、长程电子转移激发态等)。　　 线性标度含时密度泛函理论方法的关键之一是如何得到全局局域分子轨道。传统“自上而下”的局域化方法系对全局正则离域分子轨道进行适当的酉变换,以得到局域的分子轨道。这样的局域化过程不仅计算量大,而且对大分子体系往往是失效的。本论文基于“用分子片合成分子”的思想,发展了一种“自下而上”的局域化方法,即用分子片的局域轨道合成全局局域分子轨道。这一思想的物理基础是分子片的可迁移性,而数学基础则是矩阵块对角化,即在全局自洽场计算中不对Kohn-Sham矩阵进行完全对角化,而是只消除其空占非对角块。事实证明,如此得到的全局分子轨道虽然是正交归一的,但依然很好地局域在各个分子片上,因此可称为“分子片局域分子轨道”。为了实现这一算法,本文发展了一个新的全局单调收敛、局部三次收敛的矩阵块对角化迭代方法。　　 通过系列模型分子体系试算,验证了上述“自下而上”轨道局域化方法和线性标度含时密度泛函方法的计算精度和效率。由于“分子片局域分子轨道”保留了分子轨道图像和整数电子的概念,所得激发态具有符合化学/物理直观的组成结构。