质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是氢燃料电池车（FCEV）的首选动力电源,以其特有的高效率和环保性等优点引起了广泛的关注。然而,富氢燃料气中少量的CO会造成PEMFC的Pt电极不可逆毒化。CO选择性甲烷化法因其具有工艺简单、产物无毒副作用、无须添加反应物等优点,成为了深度清除富氢气体中少量CO的有效技术手段。其关键在于研制一种高活性、高选择性、高稳定性的CO选择性甲烷化催化剂。本文成功在氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）表面上合成镍铝水滑石（Ni Al Layered double hydroxides,LDHs）,制备了一系列以水滑石（LDHs）为前驱体的RuNi/Graphene-Mixed Metal Oxide催化剂:Ru-Ni/r GO-MMO;此外,采用层层自组装法把GO与剥层Ni Al LDHs交联复合,制备了一系列Ru-Ni/石墨烯-复合金属氧化物气凝胶（Aerogels）催化剂:Ru-Ni/GA-MMO。并以富氢气体中CO的选择性甲烷化反应为探针反应考察所制备催化剂的催化性能。采用XRD、TG-DSC、Raman、FT-IR、N2吸附-脱附、SEM、TEM、H2-TPR、CO-TPD、CO2-TPD、XPS等表征手段考察不同的制备条件、活性金属组分含量等对催化剂比表面积、结构、催化性能等的影响。主要研究结论如下:（1）采用共沉淀法法,成功合成了Ru-Ni/r GO-MMO催化剂。系统考察了前驱体水滑石镍铝摩尔比例、载体的焙烧和Ru负载量对催化剂结构及催化性能的影响。实验结果表明:首先,增大LDHs镍铝比例,能增多Ni活性位的数量,但过高的镍铝摩尔比例会导致水滑石的结晶度下降,Ni活性组分易发生迁移聚集、颗粒长大;其次,由于Ni（OH）2较Ni O更易被还原成Ni组分,故以GO/LDHs复合材料为载体制备的催化剂比以GO/LDHs焙烧产物r GO-MMO为载体制备的催化剂具有更多Ni活性位;再次,实验结果表明,负载的Ru组分与载体中的Ni组分存在协同作用:Ru吸附解离H2产生原子态的氢,部分活化后的氢会迁移到附近的Ni O,进而促进催化剂活性组份的还原。在制备的一系列Ru-Ni/r GO-MMO催化剂中,水滑石镍铝摩尔比例为4、直接负载1.2 wt.%Ru所制备的催化剂用于CO选择性甲烷化反应中催化性能最佳,能在较宽的反应温度范围内（190-290℃）将富氢气体中的CO深度去除（<10 ppm）,并保持50%以上的CO甲烷化反应选择性。（2）采用层层自组装法,成功合成了石墨烯-复合金属氧化物（GA-MMO）气凝胶催化剂载体材料。系统考察了水滑石的剥层和水滑石与氧化石墨烯的质量比例对气凝胶催化剂载体材料结构的影响。实验结果表明:当剥层水滑石与氧化石墨烯的质量比例在1-4范围内时,经氮气保护下焙烧后可以获得具有高比表面积的GA-MMO气凝胶催化剂载体。（3）以GA-MMO复合气凝胶材料作为载体,经过浸渍-还原等制备工艺制备Ru-Ni/GA-MMO催化剂,探究了GA-MMO气凝胶载体对催化剂结构及催化性能的影响,同时系统考察了水滑石与氧化石墨烯的质量比例、前驱体水滑石的镍铝摩尔比例及Ru负载量对催化性能的影响。实验结果表明,剥层水滑石和氧化石墨烯交联形成了热稳定性良好、高比表面积的三维结构载体,能够显著提高催化剂的热稳定性及比表面积,同时能够暴露更多Ni O位点,浸渍负载的Ru在载体上具有更高的分散度,能够形成更多的Ru-Ni O结构,促使更多的Ni O基于Ru的氢溢流作用被提前还原,具有更多的CO甲烷化活性位点,同时由于石墨烯优异电子传导能力,有利于Ru0向Ni0的电子转移,Ni0表面的电子云密度增加,有利于CO在Ni上解离,增强了催化剂对CO的吸附能力。此外,石墨烯的引入有效减少了催化剂表面的中强碱性位点,进而减少了对CO2的吸附解离,反应选择性得到提高。在所制备的一系列Ru-Ni/GA-MMO催化剂中,水滑石与氧化石墨烯的质量比例为3、水滑石镍铝摩尔比例为4,Ru负载量为0.8 wt.%的催化剂活性最佳,能在220-280℃范围内,将富氢气体中的CO深度去除,并保持50%以上的反应选择性,且该催化剂能在240℃下连续工作120 h后,仍保持优异的活性及选择性。