【摘 要】
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为催化消除稀燃发动机尾气中的氮氧化物(NOx),本论文研究了掺杂贵金属Pd或Ru的钙钛矿型氧化物催化剂La0.7Sr0.3C-o1-xMxO3(M=Pd,Ru)的氮氧化物储存还原(NSR)过程。 NOx储
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为催化消除稀燃发动机尾气中的氮氧化物(NOx),本论文研究了掺杂贵金属Pd或Ru的钙钛矿型氧化物催化剂La0.7Sr0.3C-o1-xMxO3(M=Pd,Ru)的氮氧化物储存还原(NSR)过程。 NOx储存及储存还原实验结果显示,溶胶凝胶法制备的掺杂量为0.03的样品具有最佳的催化活性。然后对该样品进行了不同温度下的储存还原实验,并进行了抗硫性及稳定性等考察。表征方法有X射线衍射(XRD)分析、X射线光电子能谱(XPS)分析、傅里叶变换透射红外光谱(FT-IR)分析、氢气-程序升温还原(H2-TPR)分析、场发射扫描电镜分析(SEM)等,而后对掺杂Ru的样品进行了活性测试及表征。最后通过对实验过程中的现象以及数据的分析,简单讨论了催化剂中各组分在NOx储存还原中的作用。 溶胶凝胶法制备的La0.7Sr0.3Co0.97Pd0.03O3样品具有较大的NOx储存能力,并且在很宽的温度范围内(275～400)℃都具有比较高的NOx消除活性。催化剂预先硫中毒后活性下降严重,但经过H2还原活性恢复较好。并且在高的SO2(100ppm)浓度下仍然具有很高的NOx消除活性,但在更高的SO2(300ppm)浓度下失活严重。催化剂在NOx储存还原反应中结构及形貌均能保持稳定。La0.7Sr0.3Co1-xRuxO3催化剂的NOx储存还原性能较差。 研究结果显示,贵金属Pd掺杂的La0.7Sr0.3Co1-xPdxO3钙钛矿型催化剂在NSR过程中,NO到NO2的反应活性中心为钙钛矿,主要的储存组分为SrO和SrCO3,NOx到N2的反应活性中心主要为Pd,而起载体作用的是钙钛矿。
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