【摘 要】
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化石燃料的大量燃烧引起的环境问题已经不容忽视,清洁能源氢气的使用成为有效解决的办法。光电化学（PEC）分解水制氢是最具发展前景的制氢策略之一。在整个水分解体系中,光电极的设计与开发是优化光能转化为氢能的关键环节。在众多的金属氧化物半导体中,单斜相的BiVO4具有良好的光电化学稳定性、无毒、适当的禁带宽度并且在可见光范围内有较强吸收等优点,近年来引起了广泛的关注。但是,在实际的研究中BiVO4的光电
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化石燃料的大量燃烧引起的环境问题已经不容忽视,清洁能源氢气的使用成为有效解决的办法。光电化学（PEC）分解水制氢是最具发展前景的制氢策略之一。在整个水分解体系中,光电极的设计与开发是优化光能转化为氢能的关键环节。在众多的金属氧化物半导体中,单斜相的BiVO4具有良好的光电化学稳定性、无毒、适当的禁带宽度并且在可见光范围内有较强吸收等优点,近年来引起了广泛的关注。但是,在实际的研究中BiVO4的光电效率远远低于理论极限效率,材料内部强烈的光生电子-空穴复合倾向、较低的载流子迁移效率、缓慢的界面氧化动力学等问题限制了其对水的分解效率。因此,本论文将针对这些问题,从不同的角度改善BiVO4光电性能。探讨BiVO4材料光电催化制氢的机理和相应的调控规律,为高效稳定光电催化材料的设计与制备及应用提供理论基础和实验依据。第一项工作我们通过在BiVO4的合成过程中添加Bi2S3量子点引入氧空位,成功制备了具有有缺陷的Vo-BiVO4/FeOOH光电阳极。系统地研究了Vo-BiVO4/FeOOH的相、组成和形貌。在AM 1.5 G的光照下,Vo-BiVO4/FeOOH光阳极在1.23 V vs.可逆氢电极（RHE）下的光电流密度为4.71 mA cm-2,表现出良好的光电化学性能,是原始BiVO4的3.1倍。实验和理论计算测量证实,这种优异的PEC性能是由于氧空位和FeOOH催化剂的存在,显著提高了电荷分离。此外,FeOOH催化剂可以显著提高Vo-BiVO4/FeOOH的稳定性,且在11 h的持续光照后不会下降,表现出能够长时间高效运作的性能。第二项工作提出了一种简单的改性方法,通过在硼酸钾溶液处理后的BiVO4上沉积NiFeOx纳米层来制备高性能的光阳极。所得Ni FeOx/B/BiVO4光阳极在AM 1.5 G的光照下,1.23 V vs.RHE的电压处,光电流密度为5.25 mA cm-2,是纯BiVO4(1.6 mA cm-2)的3倍以上,也优于B/BiVO4(3.35 mA cm-2)。研究证实,PEC性能的增强归因于BiVO4的表面电荷重组得到了抑制、加速B/BiVO4空穴向NiFeOx催化位点的转移。此外,NiFeOx/B/BiVO4光阳极在不添加其他物质的硼酸钾电解液中获得持续了长时间的光稳定性。这项研究为制造低成本、高性能的太阳能水分解催化剂提供了一条可行的途径。
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