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南四湖流域内城市化进程逐渐加快,人类活动造成的汞污染问题已经引起了广泛关注。汞作为能够在生态系统中循环的重金属,具有易挥发性,并能够进行长距离的传输,从而威胁到人类健康。本文通过测定了南四湖流域表层土壤、河流表层沉积物、湖泊表层沉积物和深层沉积物汞的含量以及湖泊表层沉积物中汞的赋存形态,分析了南四湖流域内汞的分布特征、生物有效性及迁移转化,并对其污染进行了综合评价。主要研究成果如下:(1)南四湖流域内表层土壤中THg的平均含量为0.042mg/kg,超过山东省土壤Hg背景值的3.2倍,说明流域表层土壤中汞富集较明显。城市土壤中THg含量依次为枣庄(0.049mg/kg)>济宁(0.047mg/kg)>菏泽(0.036mg/kg)。而南四湖表层沉积物和深层沉积物中的Hg含量分别为0.046mg/kg和0.029mg/kg,超过南四湖沉积物环境背景值的3.1倍和1.9倍;通过与沉积物环境质量基准(SQGs)进行对比,可以得出沉积物中Hg的平均含量低于临界效应浓度(TEL)。四个湖区汞的富集程度大小为独山湖>微山湖>南阳湖>昭阳湖。(2)南四湖流域表层土壤中Hg的空间分布存在较大的差异,且具有明显的空间梯度,这主要与人类活动强弱分布有关,高汞区主要分布在人类活动强烈的城市,广大农业区汞含量相对较低;此外,流域内不同类型的土壤中Hg含量也存在一定的空间差异性,这与土壤的成土环境和母质类型有密切关系。南四湖表层沉积物中Hg呈高-低-高的空间分布特征,从入湖口到湖区汞含量逐渐递减;而且表层沉积物中汞的污染特征与周边土壤的空间分布相吻合。(3)通过分析南四湖表层沉积物中Hg的不同赋存形态,可以看出Hg主要以残渣态为主,说明整个湖区汞的生物可利用性较低;其他各种赋存形态所占THg比例大小为:残渣态(65.15%)>腐殖酸结合态(23.40%)>强有机结合态(7.21%)>碳酸盐结合态(1.84%)>铁锰氧化态(1.31%)>离子交换态(0.89%)>水溶态(0.20%)。非残渣态汞对水环境具有直接的生态危害,南四湖4个湖区非残渣态Hg含量大小顺序为微山湖>南阳湖>昭阳湖>独山湖。(4)根据南四湖表层土壤、河流表层沉积物、湖泊表层沉积物和深层沉积物中的Hg含量,可以看出Hg在土壤-水体-沉积物界面上存在明显的迁移行为;而相关性研究表明,研究区土壤和沉积物中的pH、TOC、矿物质及其他重金属元素一定程度上影响着Hg的分布及迁移。(5)综合地积累指数法(Igeo)、潜在生态危害指数法(RI)和次生相与原生相比值法(RSP)对南四湖流域中Hg的污染状况进行评价。结合总量和形态的评价结果可知,南四湖流域表层土壤中Hg处于轻度污染,具有轻微的生态危害;而南四湖湖区THg含量处于偏中度污染,但非残渣态汞含量占残渣态的51%,故直接生态危害较轻,潜在生态风险不容忽视。