甲醛(HCHO)是常见的室内挥发性有机污染物(VOCs),长时间暴露在甲醛气体中会严重危害人体健康。因此,高效催化剂的开发对去除室内甲醛至关重要。Pt基低温催化剂在HCHO催化氧化反应中具有低能耗、高活性与稳定性的特点备受关注。本文通过制备高效的Pt基催化剂进行低温催化氧化甲醛活性和稳定性的研究。本文主要内容如下。(1)Pt负载的SrBi2Ta2O9(SBT)催化剂催化氧化甲醛采用光还原法在SrBi2Ta2O9基底上负载分布均匀的Pt纳米颗粒(NPs),用于低温催化氧化甲醛,铂的实际百分含量分别为0.44%、0.9%、1.5%和1.63%。催化剂活性测试结果表明,Pt含量为1.5%的1.5%-Pt/SBT催化剂催化氧化甲醛的性能最佳。然后,将1.5%-Pt/SBT样品在空气中进行煅烧,XPS表征表明煅烧前样品中Pt纳米粒子的价态组成为Pt0与Pt4+,煅烧之后有部分Pt0原子转化为了 Pt2+。HRTEM测试表明煅烧前后的样品上的Pt纳米粒子平均粒径均为2 nm左右。性能测试表明在400℃条件下煅烧的1.5%-Pt/SBT-400样品催化氧化甲醛活性最佳。利用原位傅里叶变换红外光谱法对HCHO在1.5%-Pt/SBT-400样品上转化为CO2(g)的反应过程进行研究发现,HCHO首先转化为CO32-并吸附在Pt0活性位点上,然后邻近的Pt2+作为CO32-分解活性位点将CO32-转化为CO2(g)。反应过程中Pt2+避免了催化剂的O32-中毒现象。Pt0与Pt2+在反应过程中分别驱动不同的反应步骤,实现了串联催化效果。因此,本文制备的1.5%-Pt/SBT-400为串联型甲醛氧化催化剂。稳定性测试中,1.5%-Pt/SBT样品在680 min的降解甲醛实验后,催化活性仍未出现明显的下降,相比之下,无Pt2+的1.5%-Pt/SBT催化剂对HCHO的催化氧化活性仅保持了 40 min就完全消失。此外,本文制备的串联型催化剂对HCHO的降解性能优于Pt/钛白粉(TiO2)催化剂。综上所述,本文制备的串联催化剂可以有效地降解有机污染物。(2)甲醛在Bi3+-(OH)3-Pt界面的催化氧化研究认为金属-金属氢氧化物界面在催化反应中能表现出比传统的金属-基底材料界面更高的催化活性,因此,制备活性更高的金属-金属氢氧化物界面对HCHO催化剂的开发至关重要。在此,我们合成了具高活性金属-金属氢氧化物界面(Bi3+-(OH)3-Pt界面)的BiOH-Pt-SBT催化剂,并用于催化氧化甲醛。利用原位红外光谱观测催化反应过程后发现,BiOH-Pt-SBT催化剂中Bi3+-(OH)3-Pt界面其更佳的氧气活化能力使其催化氧化甲醛活性相比于只存在金属-基底材料界面的Pt-SBT催化剂有较大提升,且稳定性较好。Pt-SBT催化剂氧化甲醛的路径为:HCHO→HCOO-→CO32-→CO2,该反应路径主要发生在Pt-SBT催化剂中的Pt/SBT界面。BiOH-Pt-SBT催化剂中金属-金属氢氧化物界面的构建改变了甲醛氧化反应路径,Bi3+-(OH)3-Pt 界面驱动 的 甲醛氧化反应路径为:HCHO→HCOO-→CO→CO2。构建金属-金属氢氧化物界面用以提升催化剂催化氧化甲醛活性的方法也适用于Au-基与Ag-基贵金属催化剂。综上所示,本文在催化剂表面制备金属-金属氢氧化物界面的用以提升催化剂催化活性的方法具有一定的普适性。