2,6-二异丙基苯胺(2,6-DIPA)是一种重要的精细化工中间体.烷基化法制备2,6-二异丙基苯胺反应产物组成复杂,产物的选择性低.2,6-二异丙基苯酚气相胺化法制备2,6-二异丙基苯胺反应物转化率及产品选择性高,是一条理想的合成路线.但国内外仅有两位研究者有相关报道,且催化剂的性能有待于进一步提高.因此,该论文选择了"钯-镧负载型催化剂的制备、表征及其在酚类胺化反应中的应用"这一课题,具有重要的理论意义和实用价值.该论文的主要研究结果如下:1.本研究在负载型钯催化剂中首次引入镧作为助剂,用于2,6-二异丙基苯酚气相胺化反应,其催化性能得到大幅度提高.NH<,3>-TPD、吡啶-IR和XPS分析表明,与Pd/Al<,2>O<,3>催化剂相比,Pd-La/Al<,2>O<,3>催化剂上的强L酸中心减少,弱L酸中心增多,Pd的还原更加完全.La助剂一方面促进了活性组分Pd的还原,另一方面抑制了积碳的生成,提高了催化剂的催化性能和稳定性.2.首次对负载于氧化铝和镁铝尖晶石载体上的钯-镧负载型催化剂进行了系统的研究.NH<,3>-TPD、吡啶-IR测试可知,镁铝尖晶石作钯-镧负载型催化剂的载体较氧化铝中和了部分强L酸中心,并将其转化为弱L酸中心.XPS结果表明载体中镁的引入促进Pd还原为金属pd<0>.EDS分析表明镁铝尖晶石载体改善了活性组分Pd的分布.镁铝尖晶石作钯-镧负载型催化剂的载体大幅度提高了酚的转化率、胺的选择性及催化剂的稳定性.3.氢气气氛中220℃下预处理是Pd-La/MgAl<,2>O<,4>催化剂较适宜的预处理条件.催化剂在氢气气氛中220℃下预处理6h后,催化剂表面强的L酸中心数减少,弱的L酸中心数增加,活性组分Pd的状态由Pd完全还原为Pd<0>.4.以Pd(0.5w％)-La(0.1w％)/MgAl<,2>O<,4>为催化剂,在温度220℃,液时空速0.3h<-1>,NH<,3/2>,6-DIPP(mol)=10,H<,2/2>,6-DIPP(mol)=20的工艺条件下,酚的最高转化率为98.5％,胺的最高选择性和最高收率分别为88.9％和87.5％,运转时间长达400h,反应200h后胺的收率仍在80％以上.Pd(0.5w％)-La(0.1w％)/MgAl<,2>O<,4>催化剂具有较高的转化率、选择性和良好的稳定性,是2,6-二异丙基苯酚气相胺化反应的有效催化剂.5.根据液相产物的气相色谱-质谱分析,并结合催化剂的反应特征,首次提出了在双功能钯-镧负载型催化剂上2,6-二异丙基苯酚气相胺化反应的催化反应机理.该反应是由促进加氢和脱氢反应的金属活性中心Pd和促进异构化和胺化反应的载体上的酸性活性中心协同催化完成的.6.积碳的生成是Pd-La/MgAl<,2>O<,4>催化剂性能下降的主要原因.由TG-DTA分析可知碳首先沉积在金属Pd上,然后逐渐从金属扩展到载体的酸性中心,并在金属和载体的酸性中心上进一步发生脱氢和聚合反应.XRD分析和FT-IR分析结果表明积碳中主要包括稠环芳烃和含烷基、羟基、胺基的芳环.