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能源和环境是世界永恒的主题,对于在能源利用过程中对环境造成的污染,已成为全球备受关注的话题。在燃煤过程中产生的二氧化碳（CO2）、氮氧化物（NOx）、硫氧化物（SO2）以及超细颗粒物在进入大气之后,会引发一系列的物理化学反应。例如二氧化碳会引发全球的气候变化,造成全球温度的升高,产生温室效应,人类的生存也因此危机重重。在2015年底召开的巴黎气候峰会,会议核心是进一步控制二氧化碳的排放,以期完成哥本哈根大会上制定的目标,并在《联合国气候变化框架公约》和《京东议定书》的基础上,达成抑制全球气候变暖并具有约束力的多边协定。氮氧化物和硫氧化物是产生酸雨的重要前驱物,对于氮氧化物,还会造成呼吸系统疾病以及光化学污染。近年来雾霾现象是社会的热点话题,而雾霾的产生也是由于燃煤过程中产生的超细颗粒物在空气中形成气溶胶粒子,最终形成超细的干尘颗粒,再加之不良的扩散环境,雾霾已成为困扰社会的环境问题。本文主要采用多种燃烧手段,致力于燃煤过程中尤其是超细煤粉燃烧的氮氧化物脱除,并结合CO2气氛下煤粉再燃的最新技术,在控制NOx排放的同时,对烟气出口高浓度的CO2进行后续的压缩、储存,从而降低封装成本。采用热重红外联用（TG-FTIR）测试技术以及多功能一维沉降炉,研究超细煤粉在热解过程中的各种重要气相物质以及官能团的析出规律。研究发现,对于不同的气相物质和官能团,由于煤焦发生芳环缩聚反应,导致芳环羧基官能团数量减少,致使神华烟煤（SH）的CO2析出量较少;内蒙古烟煤（NMG）由于具有更多的侧链以及酚羟基,因此CO析出量较高;对于神华烟煤,随着粒径的减小,CH4的吸收峰有所减弱,而内蒙古烟煤中粒径的影响与神华的相似;C=C芳烃化合物与C=O羰基化合物的析出规律保持一致;对于神华烟煤的流动床热解,当粒径小于17.44μm,CH4的析出含量随之增加,44.26μm的析出量有所不同,可能是由于团聚作用而引起的;热解过程中含氮气体的析出规律具有较大的关联性,HCN通过二次反应机理和氧化反应向生成NH3和NO的方向转化。采用多功能一维沉降炉开展超细煤粉烟煤、无烟煤在空气分级燃烧的实验,研究NOx的排放特性,结合上海光源同步辐射中小角散射（SAXS）测试技术,并引入煤焦与NO相互作用的反应原理,解释NOx排放的规律和趋势。在无烟煤的分级燃烧过程中,采用多级分级燃烧技术,进一步降低NOx的生成。研究发现,煤阶对NOx的还原影响较大,内蒙古烟煤由于煤焦中有丰富的反应活性点,燃烧过程中生成更少的NOx;根据不同的煤种,神华烟煤和内蒙古烟煤各存在NOx排放最高点的粒径,神华烟煤的最高点为17μm,内蒙古烟煤的最高点为30μm;内蒙古烟煤在分级燃烧过程中的还原效率更高;对于阳泉无烟煤,常规粒径更适合浅度分级燃烧,燃尽率在分级燃烧中的改变较小;多级分级燃烧的还原效率高于单级分级燃烧,燃尽率随着多级分级燃烧工况的改变,基本不受影响;无烟煤超细煤粉分级燃烧的还原效率优于常规粒径。采用多功能一维沉降炉开展神华烟煤超细煤粉N2和CO2两种气氛下的再燃实验。在实验的过程中,同时监测燃烧过程中的氮氧化物前驱物以及其他气相物质,为解释NOx的排放特性提供更多的数据支持。研究发现,对于N2气氛,必须控制再燃燃料比和氧浓度在合理的参数下运行,超细煤粉在低再燃燃料比的工况下优势不明显,在高再燃燃料比的工况下才能实现更高的NOx还原效率;超细煤粉再燃在低氧浓度工况下的还原效率更高。对于CO2气氛下的再燃,超细煤粉粒径21.30μm在低氧浓度和高再燃燃料比的工况,还原效率在所有粒径中最高;在中再燃燃料比的区间（15%25%）,对于粒径17.44μm和44.26μm,存在一个平台,使得增加再燃燃料比不能有效提升还原效率;温度的增加并不能使NOx还原特性呈现单调增加的趋势;增加再燃区入口NO浓度并不能有效提升还原效率。采用量子化学方法,并结合Gaussian公司提供的官方软件,模拟超细煤粉分级燃烧、N2和CO2气氛再燃过程中不同气体对煤焦-NO异相还原反应的影响,从而解释在燃烧过程中出现的一些现象,使实验数据与模拟结果相互印证。研究发现,当CO吸附在煤焦表面,煤焦表面的NO和CO分子经历旋转、拉伸、重组等变化,最终形成有利于CO2和N2分子脱附的结构,将NO和CO分子转化成为CO2和N2分子;当O2吸附在煤焦表面,容易使煤焦发生开环反应,并形成有利于NO吸附的分子结构,随后煤焦发生闭环反应和CO2分子脱附反应,最终NO以煤焦氮的形式赋存于煤焦表面,从而抑制NO向环境的排放。超细煤粉的空气分级燃烧、O2/CO2分级燃烧、N2和CO2气氛再燃等技术可以克服常规煤粉燃烧过程中容易出现的燃烧效率低、稳燃效果差、结渣等不足之处,并且可以实现多种污染物气体协同控制。在现有的工业应用中,通过对炉膛内燃烧器的改造以及重新布置,可实现降低NOx生成的最终目标。这些技术相对于其他的氮氧化物脱除技术,成本更低,可操作性更强,因此将在未来的市场和工程应用中具有更加广阔的前景和应用价值。