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信息技术的快速发展，使得非线性光学材料在激光技术、光信息处理以及光学储存等领域有着广泛的应用。与无机非线性光学材料相比，有机非线性光学材料具有大的非线性系数、高的激光损伤阈值、快的响应时间、较低成本、易合成以及加工等特点，已成为非线性光学和材料领域的研究热点之一。但是，获得综合性能优异的有机非线性光学晶体材料仍然是材料科学家们面临的巨大挑战。
一般来说，具有π电子共轭体系的有机非线性光学材料在氢键的作用下能够扩大电子的流动范围，使分子在外场中更易发生分子内电荷转移而有利于增强材料的非线性效应。但是共轭体系会引起吸收的红移现象，会导致非线性光学系数提高的同时伴随着可见区透过波段的变窄。我们选用芳香性较弱的杂环共轭体，吡啶环和咪唑环化合物，通过晶体工程的方法组装具有特定晶体结构的化合物来解决这一问题，很好平衡了非线性系数与透过波段之间的矛盾。主要工作包括以下几个方面:
1、利用2-氨基-3-硝基吡啶和氢卤酸反应制各了四种2-氨基-3硝基吡啶盐的化合物，重点讨论了三种非线性光学性质和结构的关系以及探讨了2-氨基-3硝基吡啶盐产生非中心对称的原因
合成了四种吡啶盐类化合物:2-氨基-3-硝基吡啶氯化盐(2A3NPCl)、2-氨基-3-硝基吡啶溴化盐(2A3NPBr)、2-氨基-3-硝基吡啶碘化盐(2A3NPI)，并生长了它们的晶体。其中，2-氨基-3-硝基吡啶溴化盐晶体具有两种结构，一种结构的空间群为Cmc21，另一种结构的空间群为Pbcn，找到了每个相的合成条件。对三种非中心对称的化合物2A3NPCl、非中心对称的2-氨基-3-硝基吡啶溴化盐(a-2A3NPBr)、2A3NPI的光学和热学性能进行了研究，粉末倍频测试显示它们的倍频效应分别为KDP的8、7.5和1.2倍。探讨了2-氨基-3-硝基吡啶盐产生非中心对称的原因，发现当2-氨基-3-硝基吡啶中的吡啶杂环平面和硝基平面的二面角小于4.0°时，2-氨基-3-硝基吡啶盐化合物更加倾向于形成非中心对称的结构。
2、利用L-组氨酸和对硝基苯酚反应，合成了L-组氨酸对硝基苯酚盐(LHPP)化合物，制备了大光学单晶，并对光学、热学等性能进行了研究
采用降温法生长了尺寸为40×25×10mm3光学质量优良的LHPP单晶。对晶体的光学性能进行了研究，发现LHPP晶体的粉末本倍频效应是KDP的3.55倍;研究了LHPP晶体的热稳定性及比热性能;测量LHPP晶体热膨胀系数，发现LHPP晶体具有小的的热膨胀系数各向异性。实验证实LHPP晶体具有相对大的激光损伤阈值，高达3.02GW/cm2(1064nm@8.3ns)。
3、合成了咪唑-L-酒石酸盐(IMLT)和1-乙基-3-甲基-咪唑三溴化铅盐(EMITB)两种化合物，并生长它们的单晶以及对它们的性能进行了研究，重点研究了IMLT晶体的光学、热学、激光损伤、电学性质以及探讨了这些性质和结构的关系
研究了IMLT晶体的饱和溶液的成核过程。解决了IMLT大晶体的生长技术，生长出了尺寸达20×20×18mm3大单晶。IMLT晶体的非线性倍频效应为KDP的4.5倍，紫外截止波长为240nm，发现IMLT晶体的粉末倍频系数与透过波段得到了很好的平衡。测量了IMLT晶体的热稳定、比热、热膨胀、热扩散系数等性质。结果发现IMLT具有优良的热稳定性，高达210℃，具有较大的比热系数。晶体具有大的激光损伤阈值，高达7.446GW/cm2(1064nm@9.3ns)。研究了IMLT晶体的介电常数随温度以及介电损耗随频率的变化关系。
通过显微结晶观察，研究了pH值对EMITB晶体组分的影响，找到了阻止晶体片状生长的规律，利用降温法生长出尺寸为6×4×2mm3的晶体。EMITB晶体的粉末倍频效应为KDP的4倍，紫外截止波长为335nm。研究了EMITB晶体的热学性能。