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研究关键核素在高放废物处置库围岩中的扩散是高放废物地质处置库选址预安全评价中十分重要的一个组成部分。其中,129I和79Se因半衰期长、吸附性弱、迁移速度快等特点而备受关注。本论文以短半衰期放射性核素125I和75Se代替129I和79Se,以甘肃北山深部花岗岩为对象,模拟北山地下水为载体,研究弱吸附性核素129I和79Se在北山花岗岩中的迁移扩散行为。
在本论文中,我们用通透扩散法研究了125I和75Se在不同温度及低氧浓度条件下,在北山花岗岩岩片中的扩散,得到了扩散曲线。我们用自行编制的Dkfit程序拟合了实验数据,拟合曲线与实验数据吻合良好。拟合得到了125I和75Se在不同温度及低氧条件下在北山花岗岩中的有效扩散系数。125I在北山花岗岩中的有效扩散系数随着温度的增加而线性增加,在3.36×10-13~5.25×10-13m2·s-1之间变化,低氧环境下125I的扩散系数比大气条件下增大约一个数量级。75Se与125I的情况相似,有效扩散系数在8.11×10-14m2/s~1.84×10-13m2/s之间变化,低氧条件下的有效扩散系数同样有明显提高。
在环境放射化学领域,放射性核素的化学种态分析对于理解放射性核素在废物处置库近场和远场中的扩散和迁移行为是非常必要的。超铀元素(主要Np,Pu,Am)是废物处置安全性评价的重要研究对象,其中237Np因毒性大,半衰期长,种态复杂而备受关注。在本论文中,我们利用化学种态分析软件CHEMSPEC计算了六价镎在组成类似北山地下水中的溶解度,同时研究了pH值、不同阴离子浓度等因素对其溶解度的影响。计算结果表明,地下水的酸度、碳酸根离子浓度对溶解度有显著影响,而硫酸根离子浓度、氯离子浓度的影响可忽略。