钙钛矿太阳电池界面电子转移机理的研究

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伴随着传统石化能源的减少,环境污染的日益严重,尤其是雾霾天气已经严重影响到人们的日常生活,这迫切需要人们大力发展可持续的清洁能源。太阳能具有绿色、分布广泛等优点,是很有前景的一种新能源。  太阳电池具有多种类型,多种结构,其中,近几年发展较快的就是钙钛矿太阳电池。钙钛矿太阳电池(简称PSCs)属于全固态电池结构,制备工艺简单,光电转换效率高。性能较好的钙钛矿太阳电池是以CH3NH3PbX3(X=Cl,Br,I)为吸光材料,TiO2为电子传输层,Spiro-OMeTAD为空穴传输层,FTO为光阳极,Au为对电极组成的。截至目前为止,国际认证效率已经达到22.1%,效率的飞速发展,与材料本身的特性是分不开的。钙钛矿材料具有较长的载流子寿命与扩散长度、较高的载流子迁移率和吸光系数,以及合适的禁带宽度等优点。但是材料自身的不稳定性,并且含有重金属元素Pb以及Au对电极的成本较高等缺点也阻碍着电池的进一步工业化。  关于钙钛矿太阳电池内部电荷转移的机理,虽然很多研究人员已经进行过一些探讨,但是还是有很多不清楚的地方。本文采用纳秒时间分辨的瞬态吸收光谱仪对材料内部、电池界面之间的电荷传输进行比较系统的研究,并对所得结果做了定量的分析,为进一步提高钙钛矿太阳电池光伏性能的表现提供一定的指导。  氯掺杂制备的钙钛矿材料比常规钙钛矿CH3NH3PbI3制备的载流子寿命要长很多,本文采用传统两步法制备的CH3NH3PbI3材料直接电荷复合寿命为38 ns,氯掺杂制备的钙钛矿材料复合寿命为110ns,说明后者的扩散长度要远远长于前者。通过纳秒量级的瞬态吸收测量,并采用双指数拟合,对瞬态吸收的两个动力学衰减过程分别进行了解释:占大部分比例的快过程为材料内部直接复合;小比例的慢过程为间接复合。通过改变制备工艺,例如:气体协助或者溶剂协助可以提高CH3NH3PbI3的成膜质量,尽可能的减少晶体内部缺陷,延长载流子的寿命。  钙钛矿电池同样存在界面复合问题,在电池内部,相邻界面之间的复合时间较短(TiO2|CH3NH3PbI3和CH3NH3PbI3| Spiro-OMeTAD),在10-7-10-6s之间,电子传输层和空穴传输层之间的复合是一个较慢的过程,时间尺度在10-5-10-4 s之间。通过不同绝缘氧化物修饰介孔TiO2表面,可以大大减慢电池内部的复合过程,或者减少介孔 TiO2的表面缺陷,最终提高钙钛矿太阳电池的光伏性能表现。
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