华北平原SO2的变化机制及其与气溶胶的相互作用

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大气中的二氧化硫对大气化学、云物理、空气质量、生态环境和气候变化都有重大影响。本文基于2009和2010年天津市武清区的综合地面观测,以及北京和河北地区3个不同类型大气成分监测站2009年全年的地面观测,开展了对SO2变化特征及其与气溶胶、云和雾的相互作用的分析与研究。主要结论如下:  (1)通过分析SO2的卫星观测发现,全球最高的SO2柱总量出现在我国的华北地区,河北西南部和山东西部地区SO2污染尤其严重,SO2的柱总量在冬季显著高于夏季。在2005~2012年期间,华北地区的SO2柱总量未发现显著的下降趋势。  (2)研究了地面SO2浓度和气象要素的关系,发现风速、风向和降水对SO2浓度有重要的影响,SO2随风速风向的分布对SO2的输送过程有指示作用,降雨过程能够高效地清除SO2。  (3)提出了一种反演污染源排放分布以及估算区域污染贡献的新方法。该方法的优势在于可以提供高时效性与高准确性的源排放信息,并且可以定量周边区域污染物的排放对当地污染物浓度的贡献。  (4)研究了气溶胶对SO2的清除作用。结果显示华北地区湿气溶胶中的化学反应是一个重要的被忽略了的SO2汇,气溶胶对SO2的转化量可与云水的相比拟。气溶胶吸湿性-液态水含量-SO2液相转化之间存在着正反馈作用。  (5)分析了实际雾过程对SO2浓度的影响。结果显示,雾和重度的霾事件可以改变SO2的区域分布。雾能够有效地清除地面现有的SO2。雾层的逆温结构会改变SO2的垂直分布,使SO2在雾层之上堆积,在雾消散后再通过湍流混合,使地面SO2浓度快速回升。  (6)发现了华北地区普遍存且频繁出现的SO2午峰现象,并且分析了其可能原因,如高架源向下混合过程、污染气团的输送过程、山谷风环流以及严重的雾霾过程。该现象的发现对于进一步理解和认识SO2的大气效应有重要的科学意义,对地表酸沉降、SO2向硫酸盐气溶胶的转化、气溶胶吸湿性及其光学与辐射效应都有显著的影响。
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