二维氢氧化物模板构建氮化物基电化分解水材料

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在许多能源系统,氢能是替代化石燃料的清洁、可持续能源。电催化分解水是一种制备高纯度、高产量氢气的重要方法。为加快反应速率,制备出优异的电催化剂是非常必要的。二维片层纳米材料由于它们纳米尺度的厚度,较高的比表面积和特殊的平面结构受到研究者的关注。研究表明在2D材料上“造孔”可以促进反应物沿垂直于层面的方向上传输,从而提高性能;同时二维材料可以作为平台用以其他材料结合进一步提高性能。本论文以二维片层氢氧化物材料为基底构建氮化物基电催化剂应用于电催化分解水反应。研究内容如下:(1)选用二维片层氢氧化镍(Ni(OH)2)作为基底,在室温条件下由于-OH基团与配体的相互作用,从而将ZIF-67原位生长在2D片层上,再将其在氨气下煅烧,得到了多孔的Ni3N-Co3N异质结构。实验表明,Ni物质的存在会进一步促进ZIF-67的转化,而ZIF-67的存在又进一步抑制Ni物质的团聚,两者的协同氮化,从而促进性能的提升。该材料在碱性介质1M KOH中,具有较好的HER活性,并具有良好的分解水性能。(2)选用二维片层Ni(OH)2和磷钼酸(PMo12)为镍源和钼源,通过3-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)修饰的方法,再经过氨气还原和氮化处理,成功制备了具有2D多孔结构的Mo-Ni3N-MoN复合材料。该方法制备的材料在1M KOH介质中,具有非常好的HER催化活性,并具备优良的分解水性能。(3)基于前面的探究,我们发现前过渡金属与后过渡金属复合的材料在电催化方面有很大的优势。因此,进一步以二维片层Ni3Mn1 LDH为基底,通过静电引力吸附的方法,将PMo12修饰上去,再通过高温氮化处理就得到了Ni-MoN-MnO三元异质结构。在1M KOH溶液中,该材料具有极好的HER活性,并具备良好的分解水性能。
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