Mg2Ni基合金由于贮氢量大、重量轻、价格低和储存量大，是最有前景的贮氢合金之一。本文采用理论计算与实验相结合的方法对Mg2Ni基贮氢合金进行了较系统的研究。 采用烧结和球磨制备了Mg2-xSnxNi(x=0，0.05，0.1，0.15，0.2)合金，并进行了微结构及贮氢和电化学性能的研究。结果发现，Sn掺杂后，合金的结构还保持，但随掺杂量的提高非晶化程度提高。在贮氢性能方面，掺杂后吸放氢温度降低，分解焓数值减少，即氢化物稳定性降低。同时，掺杂后贮氢量明显减少，在PCI图线中出现两个吸放氢平台。在电化学方面，电化学容量有明显提高，并随着掺杂量增大而增大。 将Mg2Ni与V2O5和Ni复合球磨制备多元复合合金，并与单一复合的合金进行对比。发现多元复合的合金在吸放氢动力学性能、电化学放电容量方面得到了改善和提高。 利用第一原理密度泛函理论对Mg2Ni的电子结构进行了计算，对它们成键特征进行了较为详细的研究。对Sn掺杂Mg2Ni的电子结构的计算表明，掺杂后晶胞膨胀，晶胞的稳定性下降，同时应力有很大的增加。