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GaN基材料优异的光电性能和稳定的化学特性使其在光电信息领域具有广泛的应用前景。尽管GaN基发光器件已经取得了很大的成功,但器件现有的发光效率还不尽如人意。其中一个重要的原因就是GaN薄膜中存在的高密度缺陷。
本文的主要工作是用湿化学腐蚀结合扫描电子显微镜(SEM)观测和阴极荧光(CL)方法研究c面、m面和口面GaN材料中的缺陷特征以及GaN薄膜的CL发光特性。取得的主要结论总结如下:
1.CL测试参数与c面GaN发光性质之间的关系阴极荧光所致的GaN材料的带边发光强度(ING)和绿黄带发光强度(IGL)与电子束流(Ib)的函数关系分别为ING∝Ib0.58和IGL∝Ib0.21,电子束流增大时非辐射复合比辐射复合增大得多导致这种亚线性关系。电子束能量增大所致的GaN薄膜的带边发光峰的红移是由于样品的自吸收系数随波长变化所造成的,而受薄膜中应力的影响较小。
2.GaN/[0001]Al2O3的CL发光特性样品的表面CL谱显示蓝带发光峰、带边发光峰位于360.38nm,而剖面CL谱中无蓝带发光峰、带边发光峰位于367.00nm,这表明GaN外延膜表层(~1.5 m)的晶体质量明显优于GaN/Al2O3界面处,其原因是表层GaN中的应力已经弛豫、且位错密度相对较小。
不同深度处的剖面CL谱显示,自薄膜向衬底方向,薄膜表层(716nm-1875nm)带边发光峰红移,这主要是由杂质态的自由载流子浓度增加导致带边出现带尾所致;GaN/Al2O3界面附近(距分界面2870nm-分界面)带边发光峰蓝移,且峰强减弱峰形变宽,则是因为双轴压应力占主导地位导致带隙增加,而界面处的高载流子浓度增大导致电子-空穴对复合线的展宽也进一步加剧了发光峰的蓝移。
3.c面GaN中的缺陷特征以熔融KOH-NaOH溶液为腐蚀剂,摸索出较合适的腐蚀温度为400℃、腐蚀时间为2.5min,而在腐蚀过程中通入N2可抑制腐蚀。
表面SEM显示逐层腐蚀后均可观察到在薄膜中存在的螺位错、刃位错和混合位错,三种位错可依据腐蚀坑的形貌和尺寸加以区分,其位错密度分别为1.37×107cm-2、2.70×106 cm-2和1.23×106cm-2。腐蚀后薄膜表面的六角坑证明GaN生长面为Ga-极化面。剖面SEM显示薄膜中的刃位错自衬底沿生长方向延伸,并且随薄膜厚度的增加而密度减少,衬底附近刃位错线密度约2.3×105/cm,而表面附近刃位错线密度约1.4×104/cm。应力自衬底沿生长方向的逐步释放等因素致使逐层腐蚀后薄膜的CL谱带边发光峰红移、且发光强度增大,造成CL mapping图中位错被明亮的六角坑包围。
4.m面和α面GaN中的缺陷特征对m面GaN薄膜进行逐层腐蚀后的SEM显示:距离GaN/LAO界面2.50μm附近出现的矩形和平行四边形腐蚀坑(矩形坑的短边平行于[0001]方向,长边平行于[11-20]方向)应为螺位错的侧面特征,其位错密度为2.31×108cm-2;距离GaN/LAO界面2.28μm附近出现的沿[11-20]方向紧密排列的少量矩形坑可归因为小角晶界的存在;距离GaN/LAO界面1.30μm附近出现的沿[0001]方向延伸、平均距离约300nm的平行沟是堆垛缺陷的特征,其缺陷线密度为3×1044cm-1,这一结果与AFM观测一致;距离GaN/LAO界面800 nm附近出现V型缺陷应是高温生长初期阶段GaN岛状生长及合并所造成的。
对逐层腐蚀的m面GaN薄膜进行的同步CL mapping测量显示距离GaN/LAO界面2.5μm、2.28μm和1.30μm附近均可观察到沿[0101]方向延伸的平均间距约300nm的黑色平行线,这与距离GaN/LAO界面1-30μm处的SEM测试结果吻合。
m面GaN薄膜的CL谱显示低电子束能量(≤10keV)时无黄绿带,高电子束能量(15keV)时黄绿带明显,证明黄绿带发光来自薄膜底层的缺陷。m面GaN薄膜经逐层腐蚀后的CL谱显示带边发光峰逐渐红移,薄膜中应力自衬底沿生长方向的逐步释放是造成这一现象的原因。
对α面GaN薄膜中缺陷特征的SEM观测显示经400℃、120秒腐蚀后可以观察到平行的腐蚀沟和六角状的突起丘,这分别相应于堆垛缺陷和α面GaN生长面局部的N极化倾向。