碳纳米复合材料的制备及其在电化学传感和催化中的应用

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangyilong
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纳米材料具有独特的物理和化学性质,如大的比表面积、高的催化活性,已被广泛的应用于分析、催化以及能源等领域。本论文主要的研究工作集中在石墨烯复合材料和氮掺杂多孔碳材料的制备,并研究了这些材料的性质及在电化学传感、催化方面的应用。主要研究内容如下:  1.合成了聚二烯丙基二甲基氯化铵功能化的石墨烯(PDDA-G),通过层层自组装的方法制备了PDDA-G/Fe3O4(四氧化三铁)纳米复合物多层膜,用于过氧化氢(H2O2)的电化学检测。PDDA-G具有较大的比表面积和高的导电性,是一种优异的电极材料,可以提高Fe3O4 NPs电催化活性。因此,PDDA-G/Fe3O4纳米复合物多层膜构建的电化学传感器对H2O2的还原展现了优异的电催化活性,线性范围为20μM到6.25 mM。  2.利用静电吸附作用,将带负电荷的银纳米粒子(Ag NPs)固载到带正电荷的PDDA修饰的还原石墨烯(PDDA-rGO)纳米片表面,即得到PDDA-rGO/Ag NPs纳米复合物。通过透射电镜图片,可以观察到Ag NPs均匀的分散在PDDA-rGO纳米片表面。利用合成的复合物构筑了一个具有长期稳定性和良好重现性的H2O2电化学传感器,重要的是对H2O2的还原显示出优异的电催化性能,检测限可达到35μM。  3.我们设计了一种简单绿色的方法来制备聚邻苯二胺/电化学还原石墨烯(PoPD/E-rGO)杂化复合物,该复合物可以用来构筑多巴胺(DA)的电化学传感器,对DA具有很好的电催化活性,可以实现对DA的选择性检测。使用差分脉冲伏安法研究了DA在杂化复合物传感平台上的电化学行为,结果表明,在10μM到400μM和400μM到800μM范围内呈现良好的线性响应。该电化学传感器性能稳定,并且采用标准添加法成功地用于检测人体尿样中的DA。  4.在FeCl3存在条件下,通过一步裂解多巴胺的方法成功地制备了氮掺杂多孔碳材料(m-NC-T),不同合成温度下得到的氮掺杂多孔碳材料中吡啶型氮、吡咯型氮以及石墨型氮的含量不同,其中m-NC-600含有较高比例的吡啶型氮和石墨型氮。此外,在碱性溶液中,考察了所制备材料对氧气还原反应(ORR)的催化性能,结果表明,m-NC-600对ORR显示了优异的电催化性能,如较正的起始电位(+0.92 V vs.RHE)、近四电子的转移途径、较大的动力学电流密度(10.54 mAcm-2)。
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