煤基碳点与磷酸盐异质结构的制备及光催化性能研究

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碳点(CDs)是近年来逐渐兴起的一种新型碳基零维材料,具有多重优势性能,在诸多领域中都有大量的应用。尤其在光催化研究中,由于碳点具有优异的光吸收、光生电子转移特性和上转换性能,通过在碳点上复合其它材料,很大程度上改善了光催化剂的性能。一方面,通过引入分子基团进行碳点表面官能团的改变,改善碳点的光催化效果,另一方面,将碳点与其它半导体材料进行复合,可以调整催化剂的能级结构。本论文中,将碳点与磷酸化合物进行复合形成异质结,从而通过调整磷酸化合物的带隙,也利用碳点来增强复合材料对可见光区域的吸收,对其进行光催化性能的研究,主要研究内容和成果主要有以下两个方面:(1)通过CDs与Ag3PO4复合形成异质结构,调控了催化剂的带隙,改善了催化剂的性能。在本文中,首次提出了通过荧光碳点(CDs)来调整Ag3PO4的带隙位置,其中,CDs和Ag3PO4要保持相同的尺寸来形成异质结。分别借助HRTEM、XRD、XPS进行异质结的形貌表征、价键结构、元素分析,这种异质结构不仅可以提升催化剂的可见光吸收,光生电荷的分离和转移,而且由于其带隙位置的巨大改变,使得Ag3PO4的光催化特性从光致氧化转换为光致还原作用。此外,CDs和Ag3PO4形成的异质结构展示出了独特的光催化活性的温度依赖性,而且比单独的Ag3PO4有更高的光催化稳定性。根据所做的对比试验和相关的测试表征,我们提出了光催化反应的合理机制。因此,这项工作为调整能量带隙位置或调节光催化性能以及制备新的碳点基异质结构提供了一种新的替代途径。(2)CDs与BiPO4复合形成的异质结构同样可以改善催化剂的性能,加强了复合物对可见光的吸收,提升了催化反应的效率。在实验中,通过水热法合成磷酸修饰的碳点与Bi(NO33反应制备得到CDs@BiPO4复合材料,通过控制CDs和BiPO4的尺寸来形成异质结,形成的复合结构能够提高复合材料对可见光的吸收。利用HRTEM、XRD、XPS对催化剂进行了形貌表征、元素、价键结构分析以及一系列性能测试。通过分析,CDs与BiPO4形成的复合物不仅可以提高其对可见光区域的吸收,也同时降低了催化剂的界面电荷转移阻抗,使得可见光下该复合物在催化效率上相比于单独的CDs和BiPO4有了极大的提高,对此我们也进行了合理的机制分析,CDs加强了催化剂对可见光的吸收,产生的光生电子作用于催化反应体系,提高了的反应速率。基于这些结果也为之后催化剂的研究制备提供了一定的理论依据。
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