随着人们对含溴物质在大气平流层中的紫外辐射解离产物—高活性溴自由基对臭氧层的负面影响的广泛关注，含溴反应体系的微观电子结构、光谱性质、跃迁属性等激发态性质及相关动力学的研究被提上科研日程，它们在基础研究及实际应用领域的重要性也被人们越来越深入的认知。碘代烷烃的光致解离产物碘原子可用作新型高能化学激光器—碘化学激光器的工作物质。碘甲烷作为最简单的碘代烷烃，对其电离解离机理的研究具有重要的实用价值和指导意义。解离通道及相应能量的研究分析为提高碘原子的量子产率提供理论支持，对激光工艺产业的进步有一定的促进作用。另外，建立合理的理论模型解释碘甲烷的解离过程，对表征同类多原子分子电解离过程具有理论意义。基于激发态绝热势能函数与激发态间耦合的碰撞电荷动力学是原子分子物理中的一个重要问题，同时在天体物理、等离子体物理等领域也有重要的指导意义。电荷转移是生命体中的重要动力学过程，低能区离子-分子碰撞电荷转移动力学的理论研究对理解生物体中的重要物理、化学反应具有重要意义。鉴于电子激发态性质及相关动力学过程研究的重要意义，本文中，我们选取含溴双原子体系CBrq+（q=0，1，2）、多原子体系CH₃Iq+（q=0，1，2）以及碰撞体系[Be²⁺+H₂O]和[H++CH]为理论研究对象，对各体系的激发态性质和碰撞体系的电荷转移动力学进行了理论研究。我们的具体工作如下：第一部分，我们采用包含Davidson修正的多参考组态相互作用（MRCI+Q）方法分别对含溴双原子体系CBr、CBr+和CBr²⁺进行了高精度的从头计算。计算中纳入旋-轨耦合效应，获得了CBr和CBr+的12个Λ–S电子态和考虑旋-轨耦合效应后的电子态的势能曲线以及它们的的光谱常数，讨论了Λ–S电子态的势能曲线交叉现象和预解离机理，并分析了旋-轨耦合效应对势能曲线和光谱常数的影响。对CBr+离子我们还研究了包括Franck-Condon因子和辐射寿命在内的跃迁性质。通过对CBr²⁺离子首次理论研究获得了CBr²⁺离子的12个Λ–S电子态的势能曲线和相应的光谱常数。所得计算结果和已有实验及理论结果吻合得很好。本理论计算结果有利于理解势能曲线的交叉和避免交叉现象及预解离的动力学过程，对复杂双原子分子体系的光谱性质、预解离动力学过程及旋-轨耦合效应的研究有一定参考价值，同时还可以为探究大气臭氧层中的化学反应机制提供一定的理论依据。第二部分，利用自旋-轨道-多参考组态相互作用方法和全电子基组对考虑CH₃基团的弛豫效应后CH₃I分子沿C-I解离的有效势能曲线和激发态到基态的跃迁矩函数进行了计算，并取得了与现有理论研究接近的结果。接着，本文报道了CH₃I+离子沿C-I解离的势能曲线，计算给出了前9个较低解离限对应的电子态。首次报道了解离限CH₃+（3A）/I（2P）对应电子态的信息，并考查了-CH₃基团的弛豫效应对解离势能曲线的影响。在考虑-CH₃基团的弛豫效应后，得到了9个未被报道的较高的束缚态；我们表征了束缚电子态的位置，给出了可能的解离通道，并计算了排斥态直接解离的动能释放数值。最后，我们对CH₃I²⁺离子的解离通道进行了计算和分析。优化得到了CH₃I，CH₃I+和CH₃I²⁺的稳定结构及解离过渡态的几何构型并给出了相应能量，计算的第一、二电离能与实验结果吻合；计算发现，CH₃I²⁺的基态为三重态3A2。在得到的结构能量和几何构型的指导下，对CH₃I²⁺的两体解离过程和三体解离过程进行了详细分析和讨论。计算结果表明，二体解离过程CH₃I²⁺（1A）→CH₃++I+（1D）/HCI++H²⁺/CI+（1+）+H3+（1A1）/CH²⁺+HI+（2A1）和CH₃I²⁺（3A2）→CH₃++I+（3P）为放能过程，较易实现；三体解离过程CH₃I²⁺（1A）→CH²⁺+H+I+（1D）/HCI++H+H+/CI+（3Σ+）+H²⁺+H和CH₃I²⁺（3A2）→CH²⁺+H+I+（3P）/CI++H²⁺H+为放能反应，是容易实现的；而CH₃I²⁺（3A2）→CI+（3+）+H3+（1A1）和CH₃I²⁺（3A2）→H²⁺+H+CI+分别对应着不容易实现的二体、三体解离过程。三重和单重势能面上的解离过程表现出较大差异。第三部分，我们用多参考组态相互作用的方法和全量子力学分子轨道密耦合理论考察了Be²⁺-H₂O和H+-CH碰撞电荷转移动力学，得到了电荷转移的态选择截面和总截面，并计算分析了碰撞电荷转移中的各向异性性质。计算结果表明不同碰撞体系空间构型体现出了不同的势能曲线和耦合的性质。最后我们计算了各构型在1eV/u-1000eV/u的速度区间内总散射截面和态选择截面，经过比较讨论得出了Be²⁺离子和H₂O分子在不共面碰撞时更容易发生电荷转移过程。在碰撞能小于500eV/u时，散射截面表现出较强的各向异性性质，我们对此给出了定性的解释。类似地，我们研究了[H++CH]碰撞体系电荷转移动力学过程。我们针对体系的三种不同几何构型α=0°，α=90°，α=180°分别进行了绝热势能曲线、径向耦合矩阵元、转动耦合矩阵元及电荷转移总（态选择）散射截面等一系列计算。计算表明，转动耦合在高能区对电荷转移截面有重要贡献；与[Be²⁺+H₂O]碰撞过程类似，低能区的电荷转移各向异性比较明显。本文中碰撞体系[Be²⁺+H₂O]和[H++CH]电荷转移动力学的研究，对理解碰撞中电荷转移的动力学过程、各向异性对电荷转移过程的影响有一定的理论意义；同时[H++CH]碰撞电荷转移截面的相关参数为热核聚变等离子研究提供了物理和参数支持。