【摘 要】
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在最近几十年,具有众多特点的直接甲酸燃料电池(DFAFC)正逐渐吸引着全球范围的大量关心和重视。大量研究者在提高DFAFC的阳极钯纳米催化剂颗粒的燃料电池中的电化学催化活性领
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在最近几十年,具有众多特点的直接甲酸燃料电池(DFAFC)正逐渐吸引着全球范围的大量关心和重视。大量研究者在提高DFAFC的阳极钯纳米催化剂颗粒的燃料电池中的电化学催化活性领域做了许多努力。电化学纳米催化剂的催化活性主要和它们的结构特征、合金组成和载体结构与性质有关。本文主要研究筛选多元钯基催化剂以及含有较少量贵金属催化剂,并用于甲酸电氧化,乙醇电氧化和氧还原的催化研究。采用循环伏安法(CV),线性扫描伏安法(LSV),计时电流电位法(CA)等电化学测试方法,测试了各纳米合金或复合催化剂对甲酸,乙醇电催化氧化和对氧还原的催化活性和稳定性。 采用部分刻蚀模板法得到了Pd-Cu-Fe/C和Pd-Ni-Cu/C三元纳米颗粒,并分别用于直接甲酸燃料电池的甲酸的的阳极氧化和乙醇的电化学氧化催化研究。由Cu7Fe3/C模板得到的Pd-Cu-Fe/C三元纳米颗粒对甲酸的阳极氧化的催化效果表现出最高的催化活性,峰电位比Pd/C负移了110mV,电流密度分别比Pd/C纳米颗粒大48.3%。对Pd-Cu-Fe三元催化剂的组成进行了XPS,EDS和ICP-AES分别进行了测试,证明了该系列的的催化剂具有不均匀的结构组成,表面含有较多的Pd,内部含有较多Cu和Fe金属元素。由于制备时刻蚀是不完全的,催化剂的活性会部分受原始模板的影响。使用部分刻蚀Ni-Cu合金模板法可以制备出一系列Pd-Ni-Cu/C纳米结构多组分颗粒,将这些纳米粒子用于碱性电解质环境中的乙醇催化氧化研究,电化学测试图谱表现出,这种方法制备的催化剂展现出比Pd/C高的催化性能,起峰电位比Pd/C负移111mV。 使用硼氢化钠还原金属前驱体法制得出的含少量钯的一系列Pd-Cu/C纳米颗粒表现出比Pd/C高的氧还原电催化活性。使用简单的还原法制备出一系列含有贵金属较少的合金催化剂,并表现出比纯Pd更高的催化活性,既节约了贵金属资源又提高了催化剂的催化活性。其中Pd4Cu6/C催化剂的零电位比Pd/C纳米粒子正向移动了26mV。
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