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氮氧化物(NO,)是大气的主要污染物之一。选择催化还原(SCR)法是被广泛研究、能够在富氧条件下有效消除NOx的方法。近年来,H2以其廉价、清洁、低温高活性的优势逐渐引起NOx消除研究者的关注。目前,用于H2选择催化还原NOx (H2-SCR)反应研究的催化剂活性组分主要有Pt和Pd。以Pt作活性组分的催化剂表现出较高的催化性能。前人的研究结果表明,Pt基催化剂的催化性能受Pt担载量、催化剂预处理条件、反应气组成以及改性助剂的显著影响。但是,由于多相催化问题的复杂性,研究者关于H2-SCR反应机制以及在上述影响因素的认识上还存在较大分歧。此外,面向实际应用,催化剂所用的Pt担载量高、抗硫性差等问题也亟待解决。针对以上问题,本论文通过Pt/HY催化剂主要研究了H2-SCR反应机制。在对反应机制认识的基础上,将W作为添加剂加入到低Pt担载量(0.1wt.%)的Pt/HZSM-5催化剂中,显著地提高了该催化剂的催化性能,提出了W的促进作用机制。研究了S02对HY和HZSM-5载Pt催化剂以及Pt/ZrO2催化剂活性的影响,提出了S02对Pt/ZrO2催化剂活性的影响机制。主要研究内容如下：(1)研究了反应条件对Pt/HY催化剂在H2-SCR反应中振荡行为的影响,提出了振荡机制。研究发现振荡只发生在经过还原处理的Pt/HY催化剂上,且只发生在60～120℃温度范围内。振荡规律为,反应温度越高、催化剂质量越大、反应气中H2浓度越大、反应气中NOx浓度越低,振荡频率越高,而反应气中N02浓度越高,振荡频率越低。基于上述规律,提出H2-SCR振荡的机制是：通过反应热和反应中间物NH3扩散协调,使Pt颗粒上NOx的吸附-脱附振荡在部分或整个催化剂床层同步进行。首次提出了在振荡过程中Pt颗粒表面的Pt-NOx和Pt-H两种代表状态模型,用FTIR证明了NH3参与振荡以及在振荡中催化剂表面在上述两种状态间的变换。(2)研究了催化剂预处理条件、Pt担载量以及反应气中O2和NO2浓度对Pt/HY催化剂上H2-SCR反应活性和N2选择性的影响。研究发现N2选择性与反应气中02浓度相关并在10%O2处有最大值；在2%O2,N2选择性在250ppm NO2处有最大值,而在10%O2,随反应气中NO2浓度的增加单调降低。基于这些规律,提出了N2O在催化剂上的两条主要生成途径：在Pt表面上的吸附NOx被H.d还原生成N2和N2O,该处吸附物种Had/NOx的比例越大,生成的N2比例越大；在Pt-载体界面区域,吸附NOx被溢流Had还原主要生成N2O。(3)在Pt/HZSM-5催化剂中部分Pt处于高价非活性态,研究发现W改性催化剂中W与Pt之间的相互作用有利于Pt保持活性金属态。正是W的上述作用,有效地提高低Pt担载量催化剂上的H2-SCR反应活性和N2选择性。此外,W的存在还抑制Pt上硝酸盐物种的生成,促进Pt上NO的解离和H2的活化。(4)研究发现Pt/ZrO2催化剂上H2-SCR反应活性因SO2的存在可在短时间(约46min)随反应时间的延长迅速提高。然而,当反应时间进一步延长时,催化剂则开始失活。研究提出SO2的促进作用在于少量硫酸盐物种抑制了催化剂表面过多含氮物种的生成；促进了NH4+时物种生成,从而促进载体上N2的生成。SO2的毒化作用在于大量硫酸盐占据催化剂表面,过度抑制了催化剂表面亚硝酸盐/硝酸盐物种的生成。