目前,随着光伏电池快速发展,单晶硅片的需求量也逐渐增加,现阶段主要采用纯氩气氛拉晶工艺生产单晶硅片。然而,经过一次生产后,氩气会受到CO,H2等痕量杂质气体的污染,无法再次使用,传统的催化氧化方法需要额外通入纯氧,过量氧气的添加需要后续的脱除装置,工艺复杂,能耗高,难以实现杂质气体的直接高效脱除,高纯氩气的供应不足成为了该行业发展的瓶颈。基于此背景,本文提出了一种基于化学链燃烧的氩气净化技术,采用高活性载氧体中晶格氧的交替循环替代分子氧,提供去除杂质气体的氧需求量,无需额外通入氧气即可实现氩气中杂质气体的直接高效脱除。论文围绕高活性载氧体的设计,采用第一性原理计算研究了单个CO分子在尖晶石载氧体表面的氧化路径,建立了过程中速率控制步骤能垒与载氧体氧空位形成能的关系,提出了采用氧空位形成能对高活性载氧体进行筛选的理论机制,筛选并合成了高活性复合载氧体材料,并对其氩气净化性能进行了系统的实验研究,在此基础上,建立了基于化学链燃烧的氩气净化系统的工艺流程,对系统的热力学性能进行了研究,验证了化学链燃烧的氩气净化这一新型技术工业上的可行性。为了实现高活性载氧体的高效以及理性的设计,本文首先采用第一性原理（DFT+U）计算对单个CO分子在载氧体表面的氧化路径和反应能垒进行了模拟计算,对CO氧化过程中的速率控制步骤进行研究,结果表明,CO吸附后在表面扩散以及CO2的解吸脱附为该过程速率控制步骤。从计算结果来看,该速率控制步骤所需能垒的高低与载氧体表面氧原子的活性有关,高活性的氧原子位点对应于低的反应能垒,基于此认识,对载氧体表面的氧空位形成能进行模拟计算,研究发现,氧空位形成能与速率控制步骤能垒呈正相关的关系,由此,本文提出了采用氧空位形成能对高活性载氧体进行筛选的理论机制,相对于氧化过程的计算,氧空位形成能的计算较为简单快捷,可以节约时间和计算资源。在该筛选机制的指导下,对不同掺杂情况的尖晶石（AB2O4）结构的载氧体进行氧空位形成能的计算,最终筛选出高活性载氧体-Cu0.5Co0.5（Co Fe）O4。基于第一性原理计算的筛选结果,采用溶胶凝胶法对高活性复合载氧体进行制备,并在实验室规模小型固定床反应器系统中对该载氧体的氩气净化性能进行了系统的实验研究。本文首先对载氧体的CO起始反应温度进行研究,结果表明,所筛选的载氧体在低温下具有很好的反应活性,在130°C开始反应,并在369°C时实现CO的完全转化。在此基础上,研究了不同还原氛围和反应温度对材料氩气净化性能的影响,结果表明,在中温条件（500°C）下,净化后粗氩气（含100 ppm杂质气体）的纯度可达99.9999%,达到单晶硅生产所需的氩气纯度,并且Cu0.5Co0.5（Co Fe）O4材料在10次循环（53小时）后仍保持96%的脱除效率。基于本文提出的化学链燃烧氩气净化技术,对该系统的工艺流程进行了设计,采用切换式填充床反应器,双填充床并联布置,通过换向阀进行连通,可以实现载氧体原位再生和含杂质氩气的连续脱除回收。采用Aspen Plus对化学链氩气净化的工艺流程与催化氧化氩气净化工艺流程进行热力性能分析,对系统能耗进行了研究。结果表明,化学链氩气净化系统的工艺流程更为简单,无需额外的空气分离以及过量氧气分离的模块设备,系统的总耗能为268.23 GJ/hr,催化氧化系统的总能耗为2441.607 GJ/hr,与催化氧化系统相比能耗降低了89%;此外,化学链氩气净化系统使用的载氧体为廉价金属氧化物,在催化氧化中,需要使用贵金属催化剂,成本高,难以大规模使用。