激光脉冲调控下的取向和定向是目前分子立体反应动力学中的一个热点研究课题,其在超冷原子-分子碰撞及其光缔合、光电子角分布、超快分子开关、高阶谐波产生、表面处理等领域具有重要的应用价值。许多研究者们已经利用强飞秒非共振脉冲、太赫兹脉冲（THz Pulse）、慢开快关（slow turn-on and rapid turn-off,STRT）整形脉冲、相位整形脉冲（Phase-shaped Pulse）、相同多束组合脉冲以及不同多束组合脉冲等从不同的角度对双原子或三原子分子进行了空间取向和定向研究。然而,强飞秒非共振脉冲几乎都基于传统的高斯型包络,太赫兹脉冲对分子空间方向控制的研究主要聚集于分子的定向。虽然基于不同形状整形的脉冲以及各种组合脉冲都被应用,但其对分子方向的调控效果还不是很理想。本文利用密度矩阵理论（Density Matrix Theory,DMT）的量子动力学计算方法,对分子的空间取向和定向进行研究,内容主要分为三个方面:（1）在传统高斯型包络的基础上,构造超高斯包络型的激光脉冲（Super-Gaussian laser pulse）,利用其对转动温度T=0 K下CO分子的场中和场后取向进行空间调控;（2）选取太赫兹波段内的半周期激光脉冲（Half-cycle Pusle,HCP）,通过调制其各项激光参数对体系温度T=50 K的三原子分子FCN进行了空间取向控制研究;（3）提出了一种利用超高斯包络型激光脉冲和半周期太赫兹激光脉冲相组合的无场分子定向方案,在理论上找到了CO分子的正和负定向度大幅度提升的具体方法,为实现精准的分子定向奠定了一定研究基础。与传统的高斯型脉冲相比,超高斯脉冲的上升沿和下降沿更加陡峭,使得能量主要集中在单脉冲的上部,这对分子空间取向的改善是非常有利的。然而,对于超高斯激光脉冲调控下无场分子取向的研究至今还未见详细报道。在这里,我们利用密度矩阵理论,通过求解Liouville方程研究了超高斯激光脉冲诱导下CO分子的绝热和非绝热空间取向。结果表明,在相同的激光脉冲参数条件下,超高斯型脉冲比标准高斯型脉冲在调控分子取向上具有明显优势。当体系处于中间过渡和非绝热状态下,超高斯激光脉冲的场中和场后分子最大取向度都稍高于传统型的高斯激光脉冲。在脉冲持续期间内,超高斯脉冲诱导的分子场中取向具有无规则振荡的特性,其对应的分子最大取向度?co s2??m ax=9.46。对脉冲持续时间内分子的转动粒子数布居情况进行了分析,找到了场中分子取向无规则振荡的可能原因。通过改变激光脉冲的半周期σ、电场振幅E0、波形参数N和激光能量E,讨论了在超高斯型激光脉冲持续时间内和脉冲结束后,这些参数对分子取向最大度的影响。研究发现,脉冲的半周期σ=3ps为场中和场后取向值发生转折的过渡点。与分子场中空间取向的变化相比,激光强度的改变对分子场后的取向影响更大。激光波形参数N影响着超高斯激光脉冲上升和下降沿的陡峭程度,其值的改变能使场后的分子空间取向度提高0.4,即（35）?cos2??m ax=0.4。在所有脉冲能量点上,超高斯脉冲的分子取向最大程度都明显高于标准高斯脉冲和N=1脉冲,并且随着脉冲能量的增加,三者之间的取向差值也越来越大。对于半周期太赫兹波段的激光脉冲,具有与分子的永久偶极矩相互作用强、脉冲持续时间时间短、对分子的电子和振动模态的破坏程度小等特点,近期被广泛应用于无场分子的定向研究中。在理论上,通过求解刚性转子近似下的密度矩阵方程,在分子转动温度T=50 K的情况下,对FCN分子的空间取向进行计算和分析。给出了半周期太赫兹激光脉冲的载波包络相位φ=0和0.5π的情况下,无场分子取向随时间的变化规律。结果显示,载波包络相位φ=0的脉冲诱导下的无场分子最大取向度明显较高于φ=0.5π脉冲。在相同的激光参数和转动温度下,分别给出了φ=0和φ=0.5π脉冲下的不同转动量子数J布居,发现两者的转动布居都集中在J<50的量子态上,并且呈现偏正态分布的特征。随着电场强度E0的不断增强,FCN分子的无场取向出现了饱和阈值。取向度出现饱和或下降的原因可能由于转动量子态的偏正态分布被破坏导致的。这种破坏由激光脉冲与分子永久偶极矩的相互作用决定,几乎不受极化率和超极化率相互作用的影响。定义了取向峰值半高宽的频率范围为半周期太赫兹脉冲的带宽Δω,得到了中心频率的敏感区域大约在2281 cm-1。在这个频率区域之内,分子的空间取向度能够得到明显的改善。在不同的载波包络相位φ下,从1/2到2的范围内调节太赫兹激光脉冲的匹配数G,分子的最大取向度差别较大,但随着匹配数G的继续增大（当G>2时）,所有的载波包络相位下的分子最大取向度基本保持一致。研究表明,单束半周期太赫兹脉冲诱导下的FCN分子体系比双束激光脉冲具有更高的无场取向效果。在转动温度T不变的情况下,研究了两个脉冲之间的延迟时间td对分子空间取向的影响,发现在延迟时间td接近分子的转动周期Trot时,延迟时间td对无场取向的影响最大。接下来,设计了一种利用超高斯型包络线性偏振激光脉冲和半周期太赫兹激光脉冲共同作用下的无场分子空间定向方案。在超高斯脉冲的非共振激发下,加入半周期太赫兹脉冲,分子空间定向最大度?c os??m ax得到了成倍的提升,即由0.23提升到0.5。这一最大定向度提升的幅度远大于STRT和太赫兹的组合脉冲诱导下定向度提升的幅度。对分子在负方向上的无场定向进行了研究,发现在特定的超高斯激光脉冲场强幅值下,负方向上的定向效果优于正方向。与分子的正定向相比,负定向能够在太赫兹脉冲场强幅值取较小值得到最优化结果,这对于防止非线性效应的发生起到重要影响。通过0.1π步阶调制法,研究了载波包络相位φ对分子正和负定向的影响。正和负定向最大值分别在载波包络相位φ=1.7π+2nπ（n=0,1,2…）和φ=0.7π+2nπ（n=0,1,2…）处取得,这也不同于前人得到的最优定向结果在载波包络相位φ=π处取得。当超高斯脉冲与半周期太赫兹脉冲之间延迟时间td的取值由0.05Trot增加到2Trot时,组合激光脉冲比单束的超高斯激光脉冲诱导下的最大正和负定向度分别增加了0.35和0.39。接下来,我们调制激光波形参数N由1增大到21,正定向度的最大值先逐渐增大后趋于饱和;负定向度的最大值先快速增大后逐渐减小到饱和值,其在激光波形参数N=3时得到分子最佳定向效果。在一定范围内,通过对激光脉冲半周期σ进行调节,分子的正和负定向度都产生了较大变化,特别是当脉冲半周期的变化量Δσ为500 fs时,正定向最大度变化量（35）?c os??m ax接近0.61。对于分子的负定向来说,调节脉冲半周期σ,可以得到最大定向度的变化量（35）?c os??m ax=0.72。当温度T从0 K增加到5 K后,一个明显的从转动态J=1到转动态J=4、5和6的布居转移发生了,这种转移导致分子空间定向度的下降。