浸渍-流延法制备SOFC多孔支架的工艺及性能研究

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固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将燃料的化学能直接转变成电能的发电装置,以其具有能量转换效率高、无污染、燃料范围广等优点而倍受关注。SOFC的研究正向800℃以下的中低温方向发展,SOFC新型结构的研究是实现SOFC低温化的主要途径之一。在SOFC新型结构的研究中,多孔支架结构具有较好的发展前景,具有比表面积大,体积功率密度高,不用高温密封和连接,结构牢固,不用支撑元件,体积小,质量轻和电池组组装简便等优点。目前,制备具有多孔结构的SOFC支架的挤出成型技术工艺复杂,通孔率低,制备成本高,而流延-叠层技术的可重复率低,抗热震性能差,支架的寿命较短。   针对以上问题,本文提出一种浸渍-流延的新工艺来制备具有圆形孔的SOFC多孔支架,研究了浸渍提拉法制备多孔阴极和阳极的工艺,对电极进行了物相分析,研究浸渍浆料粘度和提拉速度对电极的影响,同时,研究了8Y-TZP浆料性质的影响因素、流延工艺及排胶烧结工艺,最后采用堆垛、热合、排胶和烧结等工艺制备了SOFC多孔支架,观察了多孔支架样品的宏观和微观形貌,表征了电极间的元素分布,最后进行了循环热震性能的测试。   优化工艺结果表明:在1200℃下煅烧后得到具有钙钛矿结构的LSM,经球磨6小时后得到的LSM粉末的D50为1.04μm,平均粒径为1.14μm;阳极Ni/8Y-TZP在1300℃、1350℃和1400℃下真空烧结3h后物相组成为Ni、8Y-TZP和少量NiO,而阴极LSM/8Y-TZP在1400℃烧结后出现了少量的La2Zr2O7;随着淀粉添加量的增加,阳极和阴极的收缩率和孔隙率都随之增加,浸渍浆料中PVB含量为5wt%时,提拉速度为2.5mm/s时,可以获得外形平整,尺寸均匀的电极材料;浆料粘度随固相含量增加而增加,随球磨时间增加而减小,当浆料的8Y-TZP含量为45wt.%时,球磨48h,所得到浆料的粘度为1100~1200mPa·s,浆料的性能较好,经真空除气20min后流延成型并在溶剂气氛下干燥所得到的流延膜性能优良,烧结坯体的相对密度和收缩率随升温速率的降低而增大,随烧结温度升高而增大。   最后采用压力为20MPa、温度为70℃、保持10min的热合工艺制备的SOFC多孔支架坯体的结合效果好,无变形,形状规则,1350℃烧结后所得的多孔支架具有规则的孔形状,排列均匀,通孔率高,电解质与电极之间没有分层、开裂等缺陷,支架纵断面的微观形貌分析表明,电极与电解质的界面结合良好,横截面和纵断面的线扫描元素分布表明,阳极和阴极元素在孔壁内发生了扩散,此外,SOFC多孔支架具有良好的抗热震性能。
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