非贵金属多元纳米催化剂的制备及其催化加氢性能

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Layman_Zhejiang
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双金属纳米材料具备非常独特的物理和化学性质,而且它在许多领域都具有潜在的应用价值,近年来引起了研究者们相当大的关注。在过去的几十年里,精准制备具有新颖结构的双金属纳米材料的研究越来越多。但是目前,对双金属纳米材料的研究多数集中在贵金属-贵金属组合的双金属纳米材料中,或者贵金属-非贵金属的组合,这是由于在含贵金属的体系中,贵金属离子可以更快的形成晶种进而引导另一种金属的成核和生长,而两种非贵金属的原子异质成核并生长则具有一定的难度。  本论文采用液相还原法成功制备了具有六边形钉帽结构的一维Co-Ni双金属纳米材料以及具有多面体结构的Ni-Pd纳米颗粒。对上述两种具有不同形貌的双金属材料进行SEM、FT-IR、BET、XPS、TEM、HRTEM、XRD等详细的表征,研究该材料的表面结构和电子结构。并考察上述双金属纳米材料催化硝基苯加氢制苯胺以及对硝基甲苯加氢制对甲基苯胺的催化性能。具体如下:  1、利用液相还原方法,长链脂肪酸作为表面活性剂,丙二醇作为还原剂,Co原子不断在优先形成的Ni纳米晶表面成核生长,最终形成具有正六边形钉帽结构的一维钴镍双金属纳米材料。在Co-Ni双金属材料制备的过程中,通过调控表面活性剂的使用量和种类、反应时间、反应温度、以及元素的含量比例等因素来探究反应条件的改变对Co-Ni双金属形貌的影响;  2、详细表征Co-Ni双金属纳米材料,探讨该材料的物理以及化学性质,并采用间歇取样法和温度梯度法进行深入研究双金属纳米晶体的生长机理。同时采用共沉淀方法制备具有相同元素含量的Co-Ni纳米颗粒,用其与上述正六边形钉帽结构的Co-Ni双金属材料进行性质对比;  3、Co-Ni双金属纳米材料用作催化剂催化硝基苯加氢制苯胺,以及催化对硝基甲苯加氢制对甲基苯胺,发现具有钉帽结构的Co-Ni双金属纳米催化剂具有比Co-Ni纳米颗粒更为优异的催化加氢活性,这主要归因于其特殊的空间结构和表面结构。
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