【摘 要】
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在Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族量子点中,特别是铜基量子点不仅具有绿色环保无毒的优点,还具有制备工艺简单、成本较低、荧光性能优良、发光寿命长等优势,在发光二极管、太阳能电池、生物成像等多个应用领域具有广阔的前景,但其红色荧光性能还需要进一步提高来满足其实际应用。本论文通过控制反应条件在CuInS2体系中掺杂Se2-,得到了CuInS2-xSex四元量子点;通过S2-和Se2-阴离子交换实现了CuInS2-xSex四
【基金项目】
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基于荧光编码上转换发光纳米材料的多重均相免疫检测技术研究与食品安检测应用:北京市科委项目（S19H00011）； 中央高校基本科研业务费专项资金（2017JBZ105）；
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在Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族量子点中,特别是铜基量子点不仅具有绿色环保无毒的优点,还具有制备工艺简单、成本较低、荧光性能优良、发光寿命长等优势,在发光二极管、太阳能电池、生物成像等多个应用领域具有广阔的前景,但其红色荧光性能还需要进一步提高来满足其实际应用。本论文通过控制反应条件在CuInS2体系中掺杂Se2-,得到了CuInS2-xSex四元量子点;通过S2-和Se2-阴离子交换实现了CuInS2-xSex四元量子点,并且研究了反应过程中离子交换过程。最后通过包覆工程实现了核量子点的表面缺陷钝化,提升了荧光性能,得到了深红光的CuInSSe@Cu Ga S2核壳量子点。主要工作如下:（1）使用一锅法,在210℃下通过不同Se2-掺杂合成了CuInS2-xSex量子点,并对其晶格结构、形貌和荧光光谱及吸收光谱进行了分析。研究表明,掺杂不同含量Se2-的样品呈现黄铜矿结构,晶粒分散性好且径粒尺寸分布均匀。在450nm的激发光下,随着Se2-掺杂含量的增加,荧光发射波长逐渐红移,实现对红光的调控。（2）为了探究不同方法对合成的影响,我们采用高温注射法将不同浓度的Se前驱体注射进入CuInS2中形成CuInS2-xSex量子点,随着Se2-注射浓度的增加,CuInSSe量子点的形貌和晶体结构没发生变化,均为正四面体黄铜矿结构,并保持良好的结晶性能。引入Se2-与S2-发生离子交换,荧光光谱明显红移。分析发现,量子点中形成了缺铜富铟的元素分布,Se2-与S2-交换不完全,即使Se2-浓度过量也不能促进Se2-完全交换。保持Se前驱体注射浓度为1mmol,分析了反应时间对CuInSSe量子点的影响,实验发现随着反应时间的增长,CuInSSe量子点的晶粒尺寸几乎保持不变,晶体结构为正四面体黄铜矿结构,荧光发射峰红移,位于825nm的次峰强度逐渐增大。在Se2-与S2-阴离子交换过程中,CuInSSe量子点中Se2-的含量先增大后保持不变,并且S组分中两个组分中配体组分增加,此时Se2-与S2-阴离子交换保持动态平衡。（3）合成了CuInSSe@CuGaS2核壳量子点。在上述工作的基础上,将合成的CuInSSe量子点作为核,将其注入到一定浓度的Cu Ga S2前驱液中,通过调节核的注射含量调控外延壳的厚度,随着注射核含量的减少,在核表面生长Cu Ga S2外延壳的厚度会逐渐增加。分析表明,CuInSSe核和Cu Ga S2壳均为黄铜矿结构,CuInSSe@Cu Ga S2核壳结构量子点具有良好的分散性,并保持正四面体的形貌且径粒分布相对均匀。随着核注射含量的减少,CuInSSe@Cu Ga S2核壳量子点的PL发光峰逐渐蓝移,荧光强度增强。通过时间分辨光谱测试可知,包覆后能够钝化核表面的缺陷,减少非辐射弛豫,增强辐射弛豫,从而改善量子点的发光性能。全文共插图29幅,表7个,参考文献81篇
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