微波调谐铁电复合陶瓷材料的研究

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受电场控制的微波调谐材料在调谐滤波器、移相器和相控阵天线等方面有广阔的应用前景,近年来受到广泛关注。为满足应用要求,材料应具有高调谐率、低介电损耗和适中的介电常数。采用低介电常数和介电损耗的介电材料与铁电材料复合是实现上述目标的常用方法。本论文系统研究了两相复合陶瓷 BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19、三相复合陶瓷 BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19-MgO、BaZr0.2Ti0.8O3-Mg2SiO4-MgO和Ba0.5Sr0.5TiO3-BaMg6Ti6O19-MgO的物相结构、介电特性和调谐性能等,具体如下:  (1)制备了BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19复合陶瓷,研究了其结构和性能。陶瓷由BaZr0.25Ti0.75O3和BaMg6Ti6O19两相构成,随BaMg6Ti6O19含量增加,介电常数降低,调谐率减小:BaMg6Ti6O19含量从20wt.%增加到50wt.%,复合陶瓷的介电常数从1553降到423。  (2)制备了 BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19-MgO复合陶瓷,研究了 BaMg6Ti6O19和MgO总含量和相对含量对性能的影响。陶瓷由BaZr0.25Ti0.75O3、BaMg6Ti6O19和MgO三相构成。BaMg6Ti6O19和MgO的质量比保持1:1,随BaZr0.25Ti0.75O3含量减少,介电常数和调谐率减小,介电损耗倾向减小: BaZr0.25Ti0.75O3含量从90wt.%减小到40wt.%,介电常数从2442减小到221,2kV/mm下的调谐率从43.8%减小到28.4%,介电损耗约为0.003;固定BaZr0.25Ti0.75O3含量为50wt.%,随MgO含量增加,介电常数和调谐率减少,介电损耗倾向减少:MgO含量从10wt.%增加到40wt.%,介电常数从580降到324,2kV/mm下的调谐率从42.1%降到27.9%,介电损耗约为0.004。  (3)制备了40BaZr0.2Ti0.8O3-(60-x)Mg2SiO4-xMgO复合陶瓷,研究了 Mg2SiO4和MgO相对含量对性能的影响,陶瓷由BaZr0.2Ti0.8O3、Mg2SiO4和MgO三相构成,随MgO含量减少,介电常数减小,调谐率先减小后增加:MgO含量从48wt.%降到12wt.%,介电常数从183降到125,2kV/mm下的调谐率从15.6%降到最低14.2%(x=30wt.%),再增加到17.9%,烧结温度为1350℃时,介电损耗小于0.002。  (4)制备了 Ba0.5Sr0.5TiO3-BaMg6Ti6O19-MgO复合陶瓷,研究了 BaMg6Ti6O19和MgO总含量和相对含量对性能的影响。Ba0.5Sr0.5TiO3、BaMg6Ti6O19和MgO发生了化学反应,陶瓷由BST、Mg2TiO4和MgO三相构成。BaMg6Ti6O19和MgO的质量比保持1:1时,随Ba0.5Sr0.5TiO3含量减少,介电常数减小,调谐率异常增加:Ba0.5Sr0.5TiO3含量从90wt.%降到40wt.%,样品的介电常数从1207降到336,2kV/mm下的调谐率却从9.0%增加到20.0%,介电损耗约为0.0006。调谐率异常增加现象比文献报道过的现象更加显著,介电常数变化范围更大,而调谐率增加幅度也更大;Ba0.5Sr0.5TiO3含量为50wt.%时,随MgO含量增加,介电常数减小,介电损耗倾向降低,调谐率降低:MgO含量从10wt.%增加到40wt.%,介电常数从750降到391,2kV/mm下的调谐率从30.8%降到13.5%,样品的介电损耗约为0.0006。  (5)在BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19复合陶瓷中,研究了陶瓷的介电常数与介电组分的体积含量关系,提出了基于Lichtenecker公式的新修正式,采用该公式拟合,与实验数据基本吻合。应用该公式对 Ba0.50Sr0.50TiO3-MgO、MgTiO3-CaTiO3、Ba0.55Sr0.45TiO3-polypropylene-graft-poly(styrene-stat-divinylbenzene)和 polyethylene-Sm2Si2O7等复合材料的实验数据进行拟合,计算值与实验值亦符合良好,拟合优度优于此前报道。在 BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19-MgO三相复合陶瓷中提出了应用该公式的方法,对BaMg6Ti6O19和MgO含量比为1:1的实验数据进行拟合,计算值与实验数据基本吻合。这些结果证明新公式具有普适性,能有效描述复合陶瓷有效介电常数与组分体积含量关系。  (6)在 BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19、 BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19-MgO、BaZr0.2Ti0.8O3-Mg2SiO4-MgO和Ba0.5Sr0.5TiO3-BaMg6Ti6O19-MgO复合陶瓷中,陶瓷的介电常数与外加电场强度的关系可以用考虑矫顽场和多重极化模型的Johnson公式来描述,拟合结果与实验数据吻合较好。  (7)在BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19和BaZr0.25Ti0.75O3-BaMg6Ti6O19-MgO复合陶瓷中,对陶瓷的介电常数进行了有限元仿真(FEM)计算,计算结果与实验数据接近。
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