论文部分内容阅读
碳质气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分，可对大气环境、气候系统和人体健康产生负面作用。碳质气溶胶可以分为有机碳(OC)和元素碳(EC)，其中有机碳由水溶性有机碳(WSOC)和非水溶性有机碳(WIOC)组成。生物质燃烧(bb)、化石燃料焚烧和植物排放是大气碳质气溶胶最重要的排放源。由于放射性碳(14C)的半衰期为5730年，故化石燃料中的14C早已衰减完毕，但生物圈中的14C却保持着相对稳定的含量水平。通过14C分析可以近乎完美地定量计算化石源(f)和非化石源(nf)对碳质组分的贡献。为了研究碳质组分的来源和大气行为，本论文收集了中国三个典型城市（广州、武汉和北京）的气溶胶样品并分析了样品中的水溶性无机离子、生物质燃烧示踪化合物（左旋葡聚糖）和各碳质组分。除此外，还利用14C对不同碳组分的化石源和非化石源进行了定量计算，并进一步计算了化石源和生物源对二次有机碳(SOC)的贡献。 广州冬季PM2.5（粒径小于2.5微米的气溶胶）的浓度在38.7μg/m3到138μg/m3之间，平均值为74.6±24.2μg/m3。化石源对WSOC、WIOC、EC、OC和TC的贡献分别为35±3％、42±6％、71±10％、39±4％和44±6％。WSOCf、WSOCnf、WIOCf、WIOCnf、ECf、和ECbb对TC的贡献分别为11±4％、22±7％、21±6％、29±3％、14±6％和3±1％。化石源对碳组分的贡献与气象条件和PM2.5浓度有关。对典型本地（风速=0.76 m/s，PM2.5=138μg/m3）和区域排放(风速=3.72 m/s，PM2.5=100μg/m3)形成的灰霾，化石源在EC中的比例分别为91±1％和62±2％。生物质燃烧产生的OC(OCbb)在OC中的贡献为12％到71％之间。平均而言，SOC在OC中占的比例为46±15％。大部分SOC来自于生物源(OCbio Sec)，其在SOC中的比例为67±11％。剩下33±11％的SOC源自化石碳。 广州春季PM2.5的浓度在46.1μg/m3到145μg/m3之间，平均值为90.6±31.3μg/m3。高风速和强降雨是去除大气PM2.5最为主要的途径。化石源对WSOC、WIOC、EC、OC和TC的贡献分别为40±11％、49±2％、80±5％、46±6％和54±5％。与北部的气团相比，南部的气团含有更高比例的化石碳。OCbb在OC中的比例在4％到43％之间，平均值为20±9％。SOC占OC的59±10％。OCf_Sec和OCbio_Sec在SOC中的比例分别为29±11％和71±11％。 广州夏季PM10、 PM2.5和PM1的浓度分别为109±28.4μg/m3(65.4-181μg/m3)、57.7±15.0μg/m3(41.2-104μg/m3)和50.9±13.2μg/m3(37.2-93.3μg/m3)。除了WIOC，化石碳的相对贡献在不同粒径的碳组分上不存在明显差异。化石源对PM2.5中的WSOC、WIOC、EC、OC和TC的贡献分别为45±12％、45±10％、82±4％、45±10％和50±11％。观测到一次明显的灰霾形成过程，该过程明显受到风速和气团方向控制。14C和左旋葡聚糖分析结果显示，此次灰霾事件与生物质燃烧相关。未受生物质燃烧影响之前，化石源对PM2.5中EC的贡献大约在85％左右。受生物质燃烧影响严重时，化石源在PM2.5中EC的比例只有76％。在PM2.5中，OCbb在OC中的百分含量大约在1％到15％之间。SOC在OC中占支配作用，79±3％的OC由SOC组成。OCbio_Sec和OCf_Sec分别占SOC的61±10％和39±10％。 武汉冬季PM2.5的浓度范围在88μg/m3到241μg/m3之间，平均值为176±51.3μg/m3。化石源对WSOC、WIOC、EC、OC和TC的贡献分别为37±6％、39±4％、74±8％、38±5％和43±4％。南方的气团要比北方的气团富含14C，这与卫星火点图的结果是一致。平均而言，25±11％的OC由OCbb组成。SOC在OC中的比例为54±11％。OCbio Sec是SOC最为重要的组分。根据估算，68±10％的SOC由OCbio_Sec组成。 北京春季PM2.5的浓度在74.7μg/m3到418μg/m3之间，平均值为218±92.8μg/m3。受沙尘暴影响，北京春季PM2.5中的钙离子含量非常高，达到了5.63±2.54μg/m3。化石源对WSOC、WIOC、EC、OC和TC的贡献分别为54±13％、26±8％、67±7％、41±4％和44±4％。农业野草或庄稼残余物可能是北京春季生物质燃烧的主要类型。OCbb在OC中的贡献在6％到51％之间，平均值26±11％。SOC在OC中的比例在54％到65％之间。与其它城市不同，北京春季的OCf_Sec和OCbio_Sec对SOC具有同一水平的贡献，分别占SOC的48±5％和52±5％。