特定介孔分子筛的合成与在酶催化氧化去除水中酚中的应用

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本文介绍了硅基介孔分子筛MCM-41、MCM-48和SBA-15的合成,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM和TEM进行表征;选用SBA-15作为载体固定化辣根过氧化物酶(HRP)制得生物催化剂,随后用海藻酸钙凝胶包埋载酶SBA-15,制得另一生物催化剂,在H2O2存在下,将两生物催化剂分别应用于催化氧化去除水中酚的研究;探索了HRP在SBA-15上的固定化条件,研究了两生物催化剂催化氧化去除水中酚的影响因素及催化性能,分析了HRP在介孔分子筛上的固定化机理。结果表明: 1)合成的介孔分子筛均具有与经典样品相似的特征参数;研磨过程破坏了球形SBA-15的形貌,通过研磨破碎后才能观测到球形SBA-15内部的孔道结构; 2)采用麦穗状SBA-15固定化HRP,在加酶量为20 mg/g SBA-15,吸附反应时间为4h,吸附反应pH为8的条件下,酶的固定化效果最佳; 3)使用载酶SBA-15催化氧化去除水中酚,当水中初始酚浓度低于10mg/L时,在pH为8的条件下反应2h后,酚去除率可达90%以上,重复使用5次后,酚的去除率降低为40%左右;载酶SBA-15经过二次固定化后具有更好的重复使用性和机械稳定性,在pH为8、反应时间为3h的条件下处理初始酚浓度低于10mg/L的含酚水溶液,酚去除率可达90%以上,重复使用6次后,仍具有60%以上的酚去除率;两种生物催化剂对水中酚均有较好的处理效果,具有潜在的应用前景; 4)HRP在三种分子筛上的固定化反映了载体的孔径与HRP的尺寸不同的匹配的特性:HRP只能少量进入MCM-41和MCM-48的孔道内,却能有相当部分进入到SBA-15的孔道内,其在SBA-15上的固定化的途径包括进入孔道和吸附在外表面。
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