费-托(Fischer-Tropsch，F-T)合成技术是煤炭、天然气和生物质转化制取清洁液体燃料的重要途径，高效催化剂的开发是F-T合成技术研究的关键。F-T合成Fe基催化剂因具有价格低廉、反应活性高、操作温度及适用的H2/CO比范围宽、产物选择性灵活性大等优点而被大规模工业化应用。SiO2是Fe基催化剂最常用的载体，它的加入能够促进活性组分的分散，增加催化剂的强度，改善催化剂的运行稳定性，但同时也抑制了催化剂的还原和碳化行为，降低了催化剂的反应活性，研究者们通常把这些现象归结为Fe与SiO2之间复杂的相互作用带来的影响。然而关于这种相互作用的本质还不清楚，因此需要制备一种结构简单的模型催化剂，以期从原子排布、晶体结构衍变的角度对Fe-SiO2相互作用进行更加深入的认识。　　本论文通过St(o)ber法制备了单分散的球形SiO2纳米颗粒，并以此SiO2微球为核，采用水解沉积法制备出壳层厚度可控的SiO2@Fe2O3核-壳结构催化剂，并结合低温N2物理吸附、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)/脱附(TPD)等多种表征手段研究了SiO2@Fe2O3催化剂的组成、形貌、织构性质及Fe-SiO2相互作用对催化剂物理化学性质和F-T合成反应性能的影响。论文主要工作及相关结论如下:　　1.通过优化的St(o)ber法制备了一系列纳米SiO2样品，详细研究了氨水、水、TEOS用量和反应温度等因素对SiO2样品形貌、尺寸大小和分散性的影响，并采用H2O、H2O2、NaOH和Na2CO3溶液对SiO2表面进行了改性处理，最后得到制备粒度均一的SiO2球形纳米颗粒的最佳条件为:无水乙醇∶水∶氨水∶TEOS=34∶1∶2∶3（体积比），反应温度40℃，该条件下制备的SiO2样品具有高球形度和良好的分散性，粒径分布均匀，平均粒径为230 nm，微球表面光滑且含有大量羟基，适合作为制备SiO2@Fe2O3核-壳结构催化剂的内核。　　2.以上述SiO2样品为核，乙酰丙酮铁为铁源，通过考察水解温度、反应时间、铁源浓度等因素对SiO2@Fe2O3微球形貌的影响，采用水解沉积法制备了一系列不同壳层厚度的核-壳结构SiO2@Fe2O3微球。扫描电镜(SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM)等表征结果表明，SiO2@Fe2O3微球具有明显的核-壳结构和良好的分散性，并且基本保持了原始SiO2核的球形形貌。SiO2@Fe2O3微球壳层组分Fe2O3纳米粒子高度分散并通过-OH的氢键作用连接在硅球表面，形成4～10nm厚的均匀连续的包覆层。该微球壳层厚度可通过控制铁源浓度来调节。　　3.以上述具有不同壳层厚度的SiO2@Fe2O3核-壳结构微球为模型催化剂，利用N2物理吸附、X射线衍射分析(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)、程序升温技术等手段相结合考察了催化剂中Fe-SiO2相互作用的形成及其对催化剂物理化学性质、物相结构、还原、吸附行为的影响，结果表明，催化剂表面Fe/Si原子比远大于体相，再次证明SiO2@Fe2O3催化剂为核-壳结构，且形成了粗糙的表面和复杂的孔道结构。催化剂在热处理过程中形成了Fe-O-Si结构，而且Fe、Si原子之间可能由于电负性的差异发生电子转移，使Fe原子的电子结构发生变化。氩离子刻蚀对氧化铁的还原作用使得Fe2+物种含量随着刻蚀深度增加逐渐增多，但Fe-SiO2相互作用的存在使得刻蚀过程中形成的Fe2+物种得以稳定，从而抑制了氩离子刻蚀对Fe2+的进一步还原。SiO2的加入使得活性组分处于高度分散状态，这在一定程度上促进了催化剂在程序升温还原过程中第二阶段的还原，然而Fe-SiO2相互作用的存在又导致催化剂在还原过程中形成了大量难还原的Fe2SiO4物质，明显降低了催化剂在H2气氛下的还原程度。　　4.采用固定床反应器考察了SiO2@Fe2O3模型催化剂的F-T合成反应性能，结果显示，催化剂独特的“核-壳结构”提高了活性组分的利用率，其表观活性随着壳层厚度的增加先升高后降低，且在催化剂壳层厚度为5nm时达到最高。随Fe/Si比的升高，催化剂的CH4选择性逐渐降低，而烯烃和重质烃选择性呈现出相反的变化趋势，这可能是催化剂的还原程度、吸附行为和复杂的表面结构等因素共同影响的结果。另外，SiO2的加入使催化剂的反应稳定性得到显著改善。