掺氮碳量子点的制备、表征及应用研究

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碳量子点是一种新型的尺寸小于10nm的类球形荧光碳纳米颗粒,与传统的半导体量子点相比,不仅具有激发和发射波长可调、光稳定性好、无光闪烁和光漂白现象等优异的下转换光致发光特性,而且生物相容性好、无生物毒性以及表面易于修饰等独特优点,在生物医用、传感标记、防伪印刷以及光电领域都有广泛的应用。虽然目前制备碳量子点方法有很多种,但是已有的制备方法复杂、成本较高,制备出的碳量子点分离困难,而且需要进一步表面修饰才能具有优异的发光性能,即便如此,所得的碳量子点的量子产率也很低。此外对于碳量子点的发光机理目前还尚不明确,这使得碳量子点的应用受到限制,还需要进一步的实验和理论探究。基于此,本文着重对碳量子点新工艺的开发,光学性质的探索以及发光机理的理论计算研究,从而初步探讨了碳量子点的应用领域。  本文通过选用合适的前驱物,通过一步水热法制备出荧光掺氮的碳量子点材料,尺寸大小约为~2nm,球形颗粒分散均匀,荧光光谱数据显示其激发波长在360nm左右,发射波长在443nm,无需进一步的表面修饰,量子产率即可高达42.6%,荧光衰减时间为12ns左右。碳量子点浓度、掺N浓度、水热时间以及前驱物的聚合度大小都对碳量子点的光致发光性能有影响。此外,本文也通过一系列实验数据证明了所谓碳量子点的“上转换”发光是一种假象,是在氙灯光源测试中光源二次倍频峰的二次衍射造成的,对碳量子点的应用提供的理论支持。对于掺氮碳量子点的发光机理的探究,本文也从实验现象结合第一性原理计算提出了本文碳量子点的发光模型。在了解碳量子点发光的基础上,本文初步探究了碳量子点在细胞成像、荧光防伪以及还原性荧光探针领域的初步应用。
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