本文采用改进Hummers法制备得到氧化石墨,采用超声剥离法对氧化石墨进行分散得到氧化石墨烯（GO）;首先,将GO粉末作为前驱体,选取对苯二胺（PPD）为改性试剂及氮（N）源,采用水热回流法在不同用量比、反应温度下制备得到功能化氧化石墨烯（GOP-X、GOP-T）;然后,以GO凝胶为前驱体、结合微波热还原制备功能化还原石墨烯（MNGP-X）;最后,选取氨水（NH₃·H₂O）作为另一N源,通过水热法制备不同N源（PPD、NH₃·H₂O、PPD+NH₃·H₂O）N掺杂三维石墨烯（NGP-X）交联复合物,利用XRD、FTIR、Raman、SEM、TEM、XPS和电化学工作站等对功能化（还原）氧化石墨烯与N掺杂三维石墨烯交联复合物进行表征分析,研究功能化作用过程中改性产物的结构、形貌及性能变化规律,揭示作用机理。研究结果表明:通过改变GO与PPD用量比可以有效调控GO的结构及性能,在反应过程中GO可以同时被还原和N掺杂。随着PPD与GO用量比的增加,GOP-X层间距d值基本呈抛物状分布,先增加后减小;共轭结构则逐渐恢复,导电性逐渐增强;反应过程中PPD和GO之间存在非共价的氢键（C-OH…H₂N-X）与离子键（-COO-H₃+N-X）,以及C-N共价键作用,且PPD中NH₂与COOH之间的酰胺化反应先于与C-O-C之间的亲核取代反应,相应作用机理也被提出。此外,反应温度对PPD功能化GO具有显著的影响,在10⁹0℃,随温度的升高,GOP-T层间距d值逐渐增大,片层平整度及片层层间位错堆叠紧密程度增强。在10⁷0℃,PPD单体与GO通过非共价离子键（-COO-H₃+N-R）和氢键（C-OH…H₂N-X）作用,样品有序度变化较为缓慢;在90℃,PPD与GO通过共价C-N键作用,样品有序度变化显著。若以GO凝胶为前驱体,PPD作为功能化改性试剂,可以得到交联状改性产物,与GO粉末态参与反应时相比,利用GO凝胶得到的改性产物片层交联更为致密,片层上存在大量褶皱及螺旋状凹坑;且可以通过微波辐照实现对功能化氧化石墨烯的快速还原,并随微波辐照时间的增加,样品结构缺陷减少,晶粒尺寸增大,而超级电容性能则显著下降。采用一步水热法,选取PPD、NH₃·H₂O及PPD+NH₃·H₂O作为N源均可以实现石墨烯N掺杂,适量的PPD与NH₃·H₂O均有利于N掺杂石墨烯交联复合物的形成。PPD改性有助于石墨烯片层间交联与连续凹坑的形成,NH₃·H₂O的添加有助于石墨烯片层的有效分散及孔洞形成;将PPD+NH₃·H₂O作为N源时,通过调控PPD与NH₃·H₂O的配比,可以实现二者的优势互补,不仅有效缓解石墨烯的团聚,增大三维石墨烯的比表面积,而且得到的三维石墨烯具有连续有序的大孔。在最佳配比（即确定GO与PPD质量比为2:1,并利用NH₃·H₂O调节溶液pH=10.6）下获得的N掺杂三维石墨烯气凝胶NGP-10.6,N原子百分含量高达7.81%,体密度可以达到5.24 cm3/g;卷曲褶皱状的片层相互交联呈多孔状网络结构,形成的大孔直径在几微米至几十微米,且孔壁连续,在0.5 A?g-1电流密度下,比电容可高达788 F?g-1,显示出优异的超级电容性能。