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作为廉价且丰富的C1资源,CO2可与环氧化物反应合成环状碳酸酯,此反应符合原子经济性和环境友好性的理念而受到广泛关注。目前,工业上用于催化CO2环加成反应的催化剂主要为季铵盐类和金属卤化物,但这些催化体系存在催化活性不高、反应条件苛刻和催化剂难于回收等问题。研发新型、高效、稳定性和重复性优异的多相催化剂是CO2环加成反应的重要研究目标。探究催化剂的组成与催化性能的关系和阐释其在CO2环加成反应中的催化机理是此课题的研究重点。本论文基于多活性位(酸性位、碱性位)协同催化CO2与环氧化物环加成反应的思想,合成出几种新型、高效的多相催化剂。主要研究内容如下:1.针对大多数金属有机骨架材料(MOFs)活性位单一,在不添加助催化剂的条件下无法高效催化CO2环加成反应的缺点,本文采用逐步嫁接的方法制备了咪唑型离子液体功能化MIL-101-IMBr催化剂。研究结果表明:同时含有咪唑基团、Br和四配位Cr的MIL-101-IMBr-6催化剂的活性高于MIL-101(Cr),其在无助催化剂的条件下催化CO2与环氧丙烷(PO)的环加成反应,PO的转化率达95.8%,碳酸丙烯酯的选择性达97.6%。2.为了充分利用分子筛中季铵盐/季铵碱模板剂,本文合成了含有模板剂聚季铵盐-6(PDDA)和四丙基氢氧化铵(TPAOH)的介孔钛硅分子筛(MTS-1),分子筛中模板剂不高温焙烧脱除,而是作为碱性中心,与骨架钛协同催化CO2与环氧氯丙烷(ECH)的环加成反应。吸附CO2的红外表征结果显示,MTS-1可以吸附并活化CO2。研究表明,ECH的转化率随着催化剂中可接触碱性中心含量的增加而增加,同时含有骨架钛与模板剂活性中心的催化剂活性高于只含有单一活性中心的催化剂。3.为了避免TPAOH的浪费和降低催化剂合成成本,本文进一步制备了含单一碱性中心PDDA的有机无机杂化介孔钛硅催化剂Ti-mSiO2,其中,PDDA作为碱性中心,与钛物种协同催化CO2与ECH的环加成反应。研究结果表明,同时含有钛物种与PDDA的催化剂活性高于只含有单一活性位的催化剂,且其催化活性随着可接触碱性中心含量的增加而增加。4.为了改善催化剂中传质,本文以PDDA和常规表面活性剂为双模板剂,合成了酸碱双功能铁基介孔催化剂。N2物理吸附和TEM表征结果显示,所得催化剂具有孔径2-3nm的六方有序和蠕虫状介孔孔道。研究结果表明,同时含有铁物种与PDDA的Fe-HMS催化剂可高效催化CO2与ECH的环加成反应。