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自从二维石墨烯被成功制备出来,二维材料因其独特的物理化学性质以及在光电子领域的潜在应用而受到广泛的关注。例如石墨烯以其优异的载流子迁移率和超高的机械强度而出名;单层二硫化钼具有合适的带隙,在场效应晶体管中可以很好的应用;单层黑磷具备合适的带隙,且具有很高的载流子迁移率,可以被制作成理想的半导体器件。但是它们也有各自的缺点,零带隙的石墨烯无法做成电子器件;二硫化钼作为电子器件的载流子迁移率太低;单层黑磷的环境稳定性太差。这些缺点限制了它们在高性能器件中的应用。因此,寻找和设计具有优异物理化学性质的新型二维材料依然是目前的研究热点之一。随着计算机性能的提高和第一性原理计算方法的发展,从理论上有目的地设计性能优异的功能材料,指导实验上合成具有重要的科学意义。本论文利用密度泛函理论和全局搜索方法,我们理论设计了几种电磁性质优异的二维材料,包括具有超高载流子迁移率的狄拉克材料Be3C2单层、具有良好光吸收的超薄半导体Bi2Te2S和Bi2Te2Se、具有较高居里温度的二维铁磁材料ScCl、MnX（X=P、As）和GdI2单层。主要研究内容包括以下几个方面:（1）二维狄拉克材料Be3C2单层的理论预测。我们结合全局粒子群优化和密度泛函理论方法,成功预测了一种新的稳定的类石墨烯二维狄拉克材料。它就是具有六边形蜂窝结构的Be3C2单层。这个单层材料的狄拉克点恰好出现在费米能级处,且由杂化的Be和C原子的pz轨道组成。这种狄拉克特性表明这个材料具有非常高的电子迁移率。此外,该体系的狄拉克锥在考虑了自旋轨道耦合和外部应变的情况下仍能维持完整的形状,证明此狄拉克锥是非常稳定的。此外,我们通过声子谱计算和分子动力学模拟,确认了Be3C2单层具有良好的热力学和动力学稳定性。Be3C2单层突出的电子性能使其在纳米电子学应用领域具有广阔的前景。（2）一类具有可调带隙和超高的电子迁移率的薄层半导体Bi2Te2S和Bi2Te2Se。高的载流子迁移率和合适的带隙是电子器件应用的两个关键特性。在第一性原理计算的基础上,我们预测了两种具有新颖电子结构和光学性质的超薄二维半导体,即Bi2Te2S和Bi2Te2Se单层。它们具有合适的能带带隙和较高的电子迁移率,而且能够有效地吸收整个入射光谱中的太阳光。它们的带隙随着层数的增加呈现出了指数衰减关系。同时,它们的层间具有相对较低的层间结合能,这使得它们很容易从块体层状结构上机械剥离。通过声子谱计算和从头算分子动力学模拟,我们进一步证实了它们具有良好的动力学稳定性和热力学稳定性。这些优异的的性能使得Bi2Te2X（X=S,Se）单层有望成为未来高速光电子设备的候选材料。（3）理论设计出一种二维高温铁磁金属单层材料。通过综合采用基于密度泛函理论计算和蒙特卡罗模拟方法,我们预测一种稳定的二维氯化钪（ScCl）单层。它具有本征的铁磁性和可以达到185 K的居里温度,此温度远远高于是实验报道的CrI3单层（45 K）和液态氮的沸点（77 K）。少量的空穴掺杂可以诱导其从铁磁金属到半金属的转变。此外,ScCl单层具有良好的热稳定性和动力学稳定性,并具有在实验上从其层状块体结构中剥离的可行性。这些有趣的电子结构和本征磁性使ScCl单层在自旋电子应用中成为一个有希望的候选者。（4）具有室温居里温度的一类二维Mn基铁磁半金属材料的理论预测。目前报道的二维铁磁材料的居里温度较低且磁各向异性能较小,极大地限制了它们的应用范围。本文中我们通过密度泛函理论计算,预测了一系列稳定的二维MnX（X=P,As,Sb）单层,其中MnP和MnAs单层呈现固有铁磁有序,且每Mn原子具有166和281?eV的较大磁各向异性能。更有趣的是,二维MnP和MnAs单层展示了理想的半金属性,其自旋间隙约为3 eV。蒙特卡罗模拟表明MnP和MnAs单层具有较高的居里温度,其大小分别为495 K和711 K。同时,我们也提出了一种利用选择性化学蚀刻法制备MnX单层的可行实验合成路线。MnP和MnAs单层的优异特性将极大地拓宽二维磁性材料在自旋电子器件中应用。（5）二维本征近室温铁磁半导体GdI2单层的理论预测。在第一原理计算的基础上,我们预测了一种新型二维铁磁半导体:GdI2单层。该单层具有接近室温的居里温度、高的自旋极化、大磁矩和大磁各向异性能（MAE）的强铁磁序。直接交换和超交换相互作用的共存导致其磁性耦合的增强并使其居里温度提高到241 K,这超过了人们研究最多的稀释磁性半导体材料（Ca,Mn）As居里温度的记录。有趣的是,这个单层也显示出非常理想的双极磁性半导体特性（BMS）与适当的自旋带隙（1.21 eV）。此外,在外加应变和载流子掺杂作用下,铁磁态是非常稳固的,其居里温度在这种外加扰动下也得到了很好的保持。同时,该二维晶体具有良好的动力学稳定性和热稳定性,且其层状范德瓦尔斯铁磁体易于实验从其块体层状块体中制备。这种近室温居里温度铁磁有序材料和半导体特性的共存的特性使GdI2单层成为自旋电子学应用中一个有前途的候选材料。