论文部分内容阅读
磁性纳米光催化剂在水污染处理中应用广泛。相比于普通催化剂来说，磁性催化剂更加容易回收再利用且反应过程可控。近年来，大量研究集中在如何将光催化剂更好地负载到磁性材料上以及如何制备出更加高效的磁性光催化剂。本论文研究重点在于磁性纳米光催化剂的制备及其应用，探究了合成的最佳条件，并分别将这些催化剂应用到光催化法、光芬顿法以及光活化过硫酸钾法水中污染物处理中，具体三个方面的工作如下: (1)使用亲水性的Fe3O4@SiO2为核，以柠檬酸三钠为络合剂，通过络合辅助的方式在SiO2表面原位生长了一层CdS壳层形成了具有core-shell结构的可磁回收Fe3O4@SiO2@CdS纳米粒子。光催化剂纳米粒子高度分散，CdS壳层完整均匀。Fe3O4@SiO2@CdS纳米粒子用于光催化降解亚甲基蓝时，表现出优于Fe3O4@CdS和CdS的活性。这主要是因为均匀的包覆结构、极佳的粒子分散性以及更有效地产生了活性氧物种的原因。 (2)使用亲水性的Fe3O4@SiO2为核，通过简单的一锅法制备了具有yolk-shell结构的磁性可回收的Fe3O4@void@CdS纳米粒子。该方法在化学浴沉积法形成CdS壳层的同时，可以逐渐地刻蚀掉内部的SiO2层。该催化剂在光芬顿法降解亚甲基蓝中展现出极佳的活性，工作pH范围可以从4.5到11。对照实验表明高活性来源于CdS和Fe3O4之间的协同作用以及独特的yolk-shell结构。以其他半导体（例如TiO2，CeO2）为壳层的yolk-shell结构的催化剂也展现出类似的高活性，表明这种结构的催化剂在光芬顿法处理水污染中通用性。 (3)制备了FeTiO3用于活化过硫酸盐降解四环素。分别研究了名为FeTiO3/PS/黑暗以及FeTiO3/PS/光照两种系统，包括催化剂用量、过硫酸盐用量和pH值对降解效果的影响，提出了活性自由基可能的生成机理。实验结果表明可见光的引入可以大大提高FeTiO3的降解效率以及循环降解能力。最后，采用超高效液相-质谱联用系统，确定了降解的中间产物并提出了TC可能的降解路径。